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背景介紹

鋰離子電池（LIBs）因其高能量密度而被廣泛應(yīng)用于航空、水下武器、軌道交通、醫(yī)療設(shè)備和電動(dòng)工具等領(lǐng)域。迄今為止，人們已經(jīng)開發(fā)出各種類型的LIBs負(fù)極材料，并對(duì)其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了深入的研究。

然而，由于這些材料具有緊密堆積的晶體結(jié)構(gòu)，Li⁺ 的嵌入和脫出不可避免地導(dǎo)致電池循環(huán)過程中的大體積膨脹。盡管采用電極材料納米化的策略，將電極顆粒的尺寸減小可以大幅提高Li⁺的存儲(chǔ)容量。然而，伴隨著尺寸減小，電極材料的晶界密度會(huì)相應(yīng)增加，能量密度會(huì)有所犧牲。特別是，由于結(jié)構(gòu)完整性的減弱，電池循環(huán)時(shí)活性質(zhì)量的損失通常是不可避免的。因此，如何平衡電極材料的形態(tài)和結(jié)晶度，仍然是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)。

為了同時(shí)保證良好的 Li⁺傳輸動(dòng)力學(xué)和持久的循環(huán)壽命，電池電極材料的設(shè)計(jì)應(yīng)具有足夠大的比表面積（即尺寸較?。w粒應(yīng)緊密結(jié)合，以保證電極整體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。中晶材料是由許多具有均勻晶體取向的納米顆粒組成的納米結(jié)構(gòu)材料。與無序多晶材料相比，中晶材料具有較高的結(jié)晶度。盡管基本納米顆粒之間仍然存在晶界，但顆粒的取向在很大程度上是一致的。同時(shí)，中晶材料仍然表現(xiàn)出豐富的空隙和高比表面積，暴露的高能晶面提供了活性位點(diǎn)。因此，中晶材料近年來廣泛用于生物學(xué)催化等領(lǐng)域，同時(shí)也是潛在的LIBs理想電極材料之一。

成果簡介

白正宇/楊林/陸俊等AEM：介晶化NiCo2O4納米顆粒增強(qiáng)Li+存儲(chǔ)

有鑒于此，河南師范大學(xué)白正宇教授、楊林教授和阿貢國家實(shí)驗(yàn)室陸俊研究員等人設(shè)計(jì)了同時(shí)具有高孔隙率、表面積和高結(jié)構(gòu)完整性的中晶 NiCo₂O₄ 納米材料，以用作高性能LIBs負(fù)極。制備的NiCo₂O₄介晶顆粒粒徑和結(jié)晶度均達(dá)到了平衡。每一個(gè)介晶顆粒都是由大量的納米顆粒組成的，晶粒取向均勻，因此具有高的比表面積和高的結(jié)構(gòu)完整性。將這種“介晶化”策略應(yīng)用于NiCo₂O₄負(fù)極，會(huì)產(chǎn)生不同程度的贗電容響應(yīng)，材料的長期循環(huán)性能和倍率性能得到了顯著提高。上述工作以“Mesocrystallizing Nanograins for Enhanced Li⁺ Storage”為題，發(fā)表在能源領(lǐng)域權(quán)威期刊《Adv. Energy Mater.》上。

研究亮點(diǎn)

1. 研究結(jié)果表明，具有均勻晶體取向的中晶 NiCo₂O₄顆粒能夠有效保證高表面積和高結(jié)構(gòu)完整性，從而顯著改善 Li⁺存儲(chǔ)動(dòng)力學(xué)。因此，基于這種負(fù)極材料的LIBs在鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)和循環(huán)耐久性方面表現(xiàn)出大大增強(qiáng)的性能。

2. 中晶 NiCo₂O₄ 納米棒在 1.6 A g^-1 電流密度下，循環(huán) 200 次后仍然表現(xiàn)出 1268 mAh g^-1 的高容量，顯著高于先前報(bào)道的多晶二元過渡金屬氧化物。

圖1. 中晶 NiCo₂O₄ 納米棒電極的形貌和電化學(xué)性能表征

3. 進(jìn)一步證明，通過仔細(xì)控制合成過程，可以很好的平衡中晶電池材料的形態(tài)結(jié)構(gòu)與儲(chǔ)能性能。具有不同形貌的中晶材料的生長機(jī)制被確定為拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程，其特征是邊緣到核心的逐漸腐蝕過程。

令人印象深刻的是，魚鰓狀結(jié)構(gòu)中晶NiCo₂O₄的電化學(xué)性能得到了很大的提高：在 1.6 A g^-1 下循環(huán) 200 次后能夠提供高達(dá) 1403 mAh g^-1 的比容量。

圖2.? 魚鰓狀結(jié)構(gòu) NiCo₂O₄ 電極的形貌和電化學(xué)性能表征

這項(xiàng)工作為平衡電池電極材料的形態(tài)和結(jié)晶度以優(yōu)化其性能提供了重要的合成線索，并有望對(duì)未來電池材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供啟發(fā)。

文獻(xiàn)信息

Jingjie Liu et al. Mesocrystallizing Nanograins for Enhanced Li+ Storage. Adv. Energy Mater. 2021, 2100503. DOI: 10.1002/aenm.202100503. https://doi.org/10.1002/aenm.202100503

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