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胡毅/付堃EnSM：蠶絲衍生的柔性/不燃/高氧化穩(wěn)定性固態(tài)電解質(zhì)！

采用固態(tài)電解質(zhì)的全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）由于其高能量密度和安全性被認(rèn)為是下一代鋰離子電池最有希望的候選者。然而，固態(tài)電解質(zhì)的低離子電導(dǎo)率和有限的電化學(xué)窗口限制了ASSLBs的實(shí)際應(yīng)用。

浙江理工大學(xué)胡毅、美國(guó)特拉華大學(xué)付堃等展示了一種簡(jiǎn)單且可擴(kuò)展的方法，以蠶絲為模板成功制備了Li₇La₃Zr₂O₁₂ (LLZO)陶瓷織物和夾層結(jié)構(gòu)LLZO陶瓷織物復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)(LLZO CF-CSE)。

圖1 LLZO CF-CSE的制備及表征

LLZO陶瓷織物完全保留了原始蠶絲織物的形態(tài)和結(jié)構(gòu)，從而提供了一條三維連續(xù)快速導(dǎo)電路徑。LLZO陶瓷織物的多孔結(jié)構(gòu)有助于PEO-LiTFSI溶液滲透到陶瓷織物骨架中，以形成連續(xù)的陶瓷/聚合物界面。此外，LLZO CF-CSE（70 wt%）中的高陶瓷填料含量提高了CSE的整體離子導(dǎo)電性，并增強(qiáng)了電解質(zhì)的熱穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性。

圖2 LLZO CF-CSE的形貌、柔性和熱穩(wěn)定性能

研究顯示，柔性LLZO CF-CSE表現(xiàn)出較高的離子電導(dǎo)率（30 °C時(shí)為 8.89×10^-5 S cm^-1，50 °C時(shí)為 2.4×10^-4 S cm^-1）、高達(dá)5.1 V的穩(wěn)定電化學(xué)窗口和不可燃性。采用LLZO CF-CSE制備的對(duì)稱(chēng)鋰電池可以在50℃下穩(wěn)定循環(huán)700小時(shí)不短路。

基于LiFePO₄正極的ASSLB在50°C下具有高可逆容量和出色的循環(huán)穩(wěn)定性（0.2 C下100次循環(huán)后為149.3 mAh g^-1，1 C下500次循環(huán)后為107.2 mAh g^-1）。此外，柔性鋰金屬軟包電池在極端條件下也可安全穩(wěn)定運(yùn)行。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)、高能、安全和長(zhǎng)期穩(wěn)定的ASSLBs的陶瓷電解質(zhì)提供了一種新的策略。

圖3 全固態(tài)鋰金屬電池性能

Garnet Ceramic Fabric-Reinforced Flexible Composite Solid Electrolyte Derived from Silk Template for Safe and Long-term Stable All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.018

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