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孫永明/王莉EnSM: 具有堅(jiān)固C-Li3N界面的穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極實(shí)現(xiàn)高能鋰金屬電池

商用高壓正極和薄鋰金屬負(fù)極的結(jié)合已成為實(shí)現(xiàn)可充電高能量密度鋰電池的一種有前途的方法。然而，鋰金屬的巨大體積變化及其與電解液的嚴(yán)重副反應(yīng)等諸多挑戰(zhàn)阻礙了鋰金屬負(fù)極在高能量密度電池中的實(shí)際應(yīng)用。

在此，華中科技大學(xué)孫永明教授及清華大學(xué)王莉副研究員等人報(bào)道了一種具有原位形成的堅(jiān)固C/Li₃N界面相的Li/石墨烯復(fù)合電極（Li/石墨烯-C/Li₃N），該電極是通過將熔融鋰注入Ar填充手套箱中的C₃N₄/氧化石墨烯復(fù)合膜中來制備的。基于穩(wěn)定的石墨烯骨架，該電極可以在鋰剝離/電鍍循環(huán)期間承受較大的體積變化并實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)。

Li₃N保護(hù)層不僅可以幫助復(fù)合電極避免活性金屬鋰與電解液之間的直接物理接觸，抑制它們之間的副反應(yīng)。此外，由于其高離子電導(dǎo)率，該保護(hù)層有利于促進(jìn)Li⁺的擴(kuò)散和電鍍/剝離均勻化。因此，得益于石墨烯骨架和Li₃N保護(hù)表面層的綜合作用，賦予了該復(fù)合電極良好的電化學(xué)-機(jī)械穩(wěn)定性。

圖1. Li/石墨烯-C/Li₃N電極的制備及表征

驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)顯示，Li/石墨烯-C/Li₃N對(duì)稱電池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2的條件下表現(xiàn)出超過1000小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)并提供約36 mV的穩(wěn)定過電位。Tafel曲線表明，Li/石墨烯-C/Li₃N電極的交換電流密度（≈0.225 mA cm^-2）高于純鋰金屬電極（≈0.024 mA cm^-2），再次驗(yàn)證了Li/石墨烯-C/Li₃N電極更快的鋰離子傳輸。

此外，LCoO₂||Li/石墨烯-C/Li₃N全電池在2.8~4.6 V的工作電位范圍內(nèi)提供了694.05 Wh kg^-1的高能量密度，并且在超過150次循環(huán)中表現(xiàn)出超過99% 的高庫侖效率，顯示出實(shí)用的高能量密度鋰金屬電池的前景。因此，這些結(jié)果為實(shí)現(xiàn)可充電高能量密度電池的穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極提供了一種可行的設(shè)計(jì)方法。

圖2. Li/石墨烯-C/Li₃N電極的電化學(xué)性能

Stabilized Li metal anode with robust C-Li₃N interphase for high energy density batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.044

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