鋰枝晶的無限生長是不可取的，但防止這種情況仍然是追求高能鋰金屬電池（LMB）系統(tǒng)的挑戰(zhàn)，短路和火災(zāi)造成的嚴(yán)重安全隱患需要準(zhǔn)確控制鋰沉積的成核位置。
在此，香港理工大學(xué)鄭子劍教授等人提出了一種倒置的負(fù)極結(jié)構(gòu)，它可以提供一個(gè)電化學(xué)環(huán)境來克服因擴(kuò)散距離延長而產(chǎn)生的額外過電位（OP2）并指導(dǎo)鋰金屬的定向沉積。通過簡(jiǎn)單地翻轉(zhuǎn)常用的直立負(fù)極，即將多孔集流體（如碳布（CC）、超薄導(dǎo)電布和泡沫銅）上的預(yù)沉積鋰金屬負(fù)極倒置，使其僅存在于底部集流體，可以很容易地制備倒置負(fù)極。
與使用常規(guī)直立結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)策略相比，倒置負(fù)極結(jié)構(gòu)具有許多優(yōu)點(diǎn)：首先，由于底部鋰金屬的成核勢(shì)壘低于頂部碳織物的成核勢(shì)壘，它可以引導(dǎo)鋰定向沉積到CC的底部；其次，倒置負(fù)極結(jié)構(gòu)拉長了沉積后的鋰金屬與隔膜之間的距離，從而避免LMB在循環(huán)測(cè)試過程中的短路。此外，倒置負(fù)極結(jié)構(gòu)具有穩(wěn)定的SEI，這歸因于周圍碳織物纖維的有效支撐和保護(hù)。
圖1. 倒置負(fù)極結(jié)構(gòu)在鍍鋰過程中的電化學(xué)行為
作者基于Li//CC電極組裝了對(duì)稱電池，進(jìn)一步評(píng)估倒置和直立負(fù)極結(jié)構(gòu)的循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果顯示，倒置負(fù)極結(jié)構(gòu)具有更長的循環(huán)壽命，大約是直立結(jié)構(gòu)的2倍。
此外，由倒置結(jié)構(gòu)負(fù)極和LiFePO4（LFP）正極組裝而成的LMB在300次充放電循環(huán)后電池容量仍保持93.7%，甚至在750次循環(huán)后仍保持82.3%，明顯優(yōu)于采用直立負(fù)極結(jié)構(gòu)和Li//Cu箔負(fù)極的電池。
采用倒置負(fù)極結(jié)構(gòu)的電池在0.2、0.5、1和2 C時(shí)的面積容量分別為1.45、1.36、1.26和1.11 mAh cm-2，同樣略高于直立負(fù)極結(jié)構(gòu)。更重要的是，這種簡(jiǎn)單的倒置策略是通用的，可以擴(kuò)展到其他多孔集流體（如超薄導(dǎo)電織物、泡沫Cu和自支撐金屬納米線）并為構(gòu)建不同類型電池系統(tǒng)提供了巨大的機(jī)會(huì)。
圖2. 全電池的循環(huán)性能和倒置負(fù)極結(jié)構(gòu)的多功能性
Inverted Anode Structure for Long-Life Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200584
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