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成會(huì)明院士/周光敏/鄒小龍JACS: 親電/親核雙中心工程制備Li-CO2電池的雙功能催化劑

成會(huì)明院士/周光敏/鄒小龍JACS: 親電/親核雙中心工程制備Li-CO2電池的雙功能催化劑

二維過(guò)渡金屬二硫?qū)倩铮═MDCs)顯示出作為L(zhǎng)i-CO2電池高效催化劑的巨大潛力,然而目前對(duì)TMDCs的基面工程在實(shí)現(xiàn)Li-CO2電池的雙功能催化方面研究相對(duì)較少。

成會(huì)明院士/周光敏/鄒小龍JACS: 親電/親核雙中心工程制備Li-CO2電池的雙功能催化劑

在此,清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院成會(huì)明院士、周光敏副教授及鄒小龍副教授等人通過(guò)DFT計(jì)算指導(dǎo)MS2(M = Mo, W, Re)基面中S空位或N摻雜劑工程的設(shè)計(jì),單獨(dú)使用S空位工程或N摻雜工程很難同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效的CO2RR和CO2ER活性。

研究表明,ReS2平面中的親核N摻雜劑和親電子S空位分別調(diào)控了與中間體中的 Li 原子和C/O原子的相互作用,二者對(duì)優(yōu)化Li-CO2電池的CO2RR和CO2ER活性具有互補(bǔ)作用。親電和親核雙中心在放電和充電期間顯示出與所有中間體的合適吸附,從而降低了決速步驟的能量勢(shì)壘,這表明為L(zhǎng)i-CO2電池制備了優(yōu)異的雙功能催化劑。

成會(huì)明院士/周光敏/鄒小龍JACS: 親電/親核雙中心工程制備Li-CO2電池的雙功能催化劑

圖1. DFT計(jì)算引導(dǎo)設(shè)計(jì)MS2基面中的活動(dòng)中心

因此,通過(guò)這種基面調(diào)控設(shè)計(jì)的雙功能催化劑(NSV-ReS2(5)/CP)在20 μA cm-2的電流密度下顯示出 0.66 V的超小電壓間隙和81.1%的超高能量效率,放電時(shí)間為5小時(shí)。這表明該催化劑優(yōu)于先前報(bào)道的類似條件下的Li-CO2電池正極催化劑,甚至優(yōu)于放電產(chǎn)物為L(zhǎng)i2C2O4的Mo2C催化劑。

此外,差分電化學(xué)質(zhì)譜(DEMS)測(cè)試還顯示NSV-ReS2(5)/CP催化劑具有高度可逆的CO2RR/CO2ER性能和優(yōu)異的穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作表明,親電和親核雙中心的工程為L(zhǎng)i-CO2電池制備了出色的雙功能MS2催化劑,可以擴(kuò)展到金屬-氣體電池的其他雙功能催化劑。

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圖2. NSV-ReS2(5)/CP催化劑的高可逆性和穩(wěn)定性

Designing Electrophilic and Nucleophilic Dual Centers in the ReS2 Plane toward Efficient Bifunctional Catalysts for Li-CO2 Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c12096

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