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張登松/武剛/陳國(guó)榮AM: 廢硅渣+聚合物涂層=鋰離子電池用高性能微米Si負(fù)極

由于價(jià)格低廉且來(lái)源豐富，微米尺寸的硅顆粒是理想的硅負(fù)極。然而，由于導(dǎo)電性差、體積膨脹嚴(yán)重和固體電解質(zhì)界面（SEI）不穩(wěn)定，使用傳統(tǒng)的微米級(jí)硅（μSi）負(fù)極實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的電化學(xué)性能具有挑戰(zhàn)性。

在此，上海大學(xué)張登松研究員、陳國(guó)榮副研究員及美國(guó)紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛教授等人通過(guò)在Si/C表面（PCSi）上構(gòu)建獨(dú)特的聚合物即聚六氮雜萘（PHATN），設(shè)計(jì)和合成了一種復(fù)合微尺寸Si負(fù)極。廣泛的表征技術(shù)和理論模擬證明，PHATN作為聚合物涂層可顯著提高Si/C負(fù)極性能。值得注意的是，在PCSi負(fù)極鋰化過(guò)程中，PHATN中具有高電子密度的-C=N-基團(tuán)首先配位Li⁺，在PHATN分子平面的兩側(cè)形成-C-N-Li鍵。

因此，PHATN 中的原始苯環(huán)成為活性中心以接受鋰并形成穩(wěn)定的富鋰PHATN涂層。DFT計(jì)算表明，PHATN分子在連續(xù)鋰化過(guò)程中由于分子構(gòu)型的變化而膨脹，這為隨后的Si顆粒體積膨脹提供了可控的空間。此外，富鋰PHATN涂層在第一次鋰嵌入后，承擔(dān)了電解質(zhì)和Si/C電極之間鋰離子快速傳輸?shù)慕橘|(zhì)，從而顯著改善了鋰離子的傳輸動(dòng)力學(xué)。

圖1. 電極中的界面機(jī)理示意圖及DFT計(jì)算

值得注意的是，PCSi復(fù)合電極在充放電循環(huán)期間表現(xiàn)出自愈效應(yīng)。在多次（放電）過(guò)程后，由于PCSi材料和粘結(jié)劑之間存在豐富的氫鍵，電極表面變得平坦。電化學(xué)測(cè)試表明，PCSi復(fù)合負(fù)極在1 A g^-1下循環(huán)500次后保持 1129.6 mAh g^-1的比容量，并表現(xiàn)出令人信服的倍率性能，在16.5 A g^-1下仍保持417.9 mAh g^-1的比容量。

因此，這項(xiàng)研究通過(guò)在充電和放電過(guò)程中改變聚合物分子構(gòu)型，開(kāi)發(fā)了一種有效的策略來(lái)解決當(dāng)前微尺寸硅基負(fù)極的顯著體積膨脹、界面反應(yīng)不穩(wěn)定和導(dǎo)電性差的問(wèn)題，為硅渣的二次利用和合成高性能鋰離子電池的微尺寸硅負(fù)極提供了解決方案。

圖2. PCSi復(fù)合負(fù)極的電化學(xué)性能

High-Performance MicrosizedSi Anodes for Lithium-Ion Batteries: Insights into the Polymer Configuration Conversion Mechanism, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109658

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