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溫大/劍橋/江蘇師大Small Methods：多金屬氧酸鹽電解液添加劑實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰金屬負(fù)極

鋰金屬電池有望徹底改變當(dāng)前的儲(chǔ)能技術(shù)。然而，由于鋰離子分布不均勻而形成的枝晶狀鋰沉積可能會(huì)導(dǎo)致電池的嚴(yán)重安全問(wèn)題。

溫州大學(xué)侴術(shù)雷、劍橋大學(xué)Kai Xi、江蘇師范大學(xué)黃鵬等報(bào)道了一種多金屬氧酸鹽材料H₅PMo₁₀V₂O₄₀（表示為PMo₁₀V₂）作為一種有效的電解液添加劑，以緩解鋰枝晶的持續(xù)生長(zhǎng)。

圖1 采用PMo₁₀V₂添加劑的鋰沉積示意圖及SEM表征

添加劑PMo₁₀V₂陰離子簇充當(dāng)“電子海綿”，通過(guò)靜電力從電解液中吸引Li⁺，形成富Li⁺束，然后在電解前在鋰金屬上形成界面層。在最初的幾個(gè)循環(huán)中，該層在負(fù)極上生長(zhǎng)為更厚且更具保護(hù)性的SEI層。

此外，含PMo₁₀V₂的層還有助于補(bǔ)充鋰箔上鋰離子的空位，使表面的電荷分布均勻，從而防止鋰局部沉積成枝晶。同時(shí)，DFT計(jì)算進(jìn)一步證實(shí)了上述機(jī)制，首先，由于高結(jié)合能，Li⁺與PMo₁₀V₂簇形成絡(luò)合物，然后鋰離子從PMo₁₀V₂含層脫離并向陽(yáng)極擴(kuò)散，由于含PMo₁₀V₂層上的鋰遷移勢(shì)壘低，沉積的鋰在負(fù)極表面的分布是均勻的。

圖2 對(duì)稱電池性能

因此，采用具有PMo₁₀V₂離子海綿添加劑的碳酸酯電解液中的鋰負(fù)極在1 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出優(yōu)異的360小時(shí)循環(huán)穩(wěn)定性，以及高達(dá)2 mA cm^-2的出色倍率性能。當(dāng)在Li-LiCoO₂全電池的電解液中添加PMo₁₀V₂時(shí)，也獲得了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能，該電池能夠在3 C下提供高達(dá)108.5 mAh g^-1的可逆容量，并最多可循環(huán)300次。

這項(xiàng)工作提出了一種抑制鋰金屬負(fù)極枝晶生長(zhǎng)的有效機(jī)制，提供了一種富鋰界面層形式的有效方法，有助于實(shí)現(xiàn)安全耐用的LMBs。

圖3 全電池性能

Polyoxometalate Ionic Sponge Enabled Dendrite?Free and Highly Stable Lithium Metal Anode. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202101613

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