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侯軍剛課題組Angew.: O橋接InNi原子對作為雙金屬活性位點,協(xié)同電催化CO2還原為CO

侯軍剛課題組Angew.: O橋接InNi原子對作為雙金屬活性位點,協(xié)同電催化CO2還原為CO
電化學(xué)CO2還原(CO2RR)為增值燃料和化學(xué)品(如一氧化碳、甲酸鹽、甲烷、乙烯和乙醇)受到越來越多的關(guān)注。到目前為止,研究人員探究了大量的材料,如金屬、合金、金屬氧化物和金屬硫族化合物在水溶液中電催化CO2還原為CO的電化學(xué)性能。然而,它們的催化性能受到大的過電位、低選擇性、較差的穩(wěn)定性和競爭性析氫反應(yīng)的極大限制。因此,目前急需探索高活性和選擇性的CO2RR電催化劑以推動電化學(xué)CO2RR的進一步發(fā)展。
近日,大連理工大學(xué)侯軍剛課題組設(shè)計了一種原子分散的InNi雙位點催化劑,其中兩個金屬原子與一個軸向氧原子橋接,形成O-N6-Ni活性部分錨定在氮摻雜碳上(InNi DS/NC)。
侯軍剛課題組Angew.: O橋接InNi原子對作為雙金屬活性位點,協(xié)同電催化CO2還原為CO
侯軍剛課題組Angew.: O橋接InNi原子對作為雙金屬活性位點,協(xié)同電催化CO2還原為CO
電化學(xué)CO2RR性能測試結(jié)果顯示,所制備的InNi DS/NC具有優(yōu)越的CO選擇性,在-0.5~-0.8 VRHE的大電位范圍內(nèi),電化學(xué)CO2RR轉(zhuǎn)化為CO的法拉第效率(FE)高于90%,在在-0.7 VRHE的FE達(dá)到96.7%;并且InNi DS/NC在-1.0 VRHE處的CO部分電流密度達(dá)到317.2 mA cm-2。
此外,InNi DS/NC也顯示出優(yōu)異的CO2RR穩(wěn)定性,其在連續(xù)電解15小時后的FECO仍保持初始的98.3%。
侯軍剛課題組Angew.: O橋接InNi原子對作為雙金屬活性位點,協(xié)同電催化CO2還原為CO
ATR-SEIRAS結(jié)合密度泛函理論(DFT)計算表明,在氧原子橋存在的情況下,Ni和DS/NC載體上的相鄰In位點之間的協(xié)同作用能夠降低催化劑表面形成*COOH中間體的能壘,可以選擇性地提高CO的產(chǎn)量。總的來說,該項工作不僅證明了雙位點催化劑在催化CO2RR轉(zhuǎn)化為CO的優(yōu)越性,同時也為構(gòu)建能量轉(zhuǎn)換的雙位點催化劑提供了一種可行的策略。
Oxygen-Bridged Indium-Nickel Atomic Pair as Dual-Metal Active Sites Enabling Synergistic Electrocatalytic CO2 Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202216326

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