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大連化物所?ACB：用于高效逆水煤氣變換（RWGS）反應(yīng)的Co-N-C單原子催化劑

設(shè)計高效的非貴金屬催化劑進行二氧化碳加氫反應(yīng)是一個重大的挑戰(zhàn)，鈷基催化劑通常無法催化具有高CO選擇性和穩(wěn)定性的逆水煤氣變換（RWGS）反應(yīng)。

基于此，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所丁云杰研究員，朱何俊研究員，榆林學(xué)院孟宇（共同通訊作者）等人報道了5% Co負載的氮摻雜碳單原子催化劑（Co-N₄），在500 ℃條件下具有近100%的CO選擇性和52.4%的CO₂轉(zhuǎn)化率，而20%的Co納米顆粒催化劑具有較高的CH₄選擇性，高達99%。

Co-N-C單原子催化劑和Co納米顆粒催化劑具有不同的反應(yīng)路徑。對于Co-N-C單原子催化劑，CO₂很難直接解離，而H輔助解離生成COOH^*相對較容易；對于Co (111)納米顆粒，CO₂可以直接解離，也可以通過H輔助解離生成COOH^*。

進一步對CO^*的解吸和進一步加氫過程進行比較，對于Co-N-C單原子催化劑，吸附的CO解吸比進一步的加氫具有更低的能壘，CO優(yōu)先發(fā)生解吸；對于Co (111)納米顆粒，吸附的CO進一步加氫的能壘低于其解吸能壘，CO優(yōu)先進一步加氫生成CHO^*。

同時，計算了CO進一步加氫反應(yīng)生成CH₄的整個反應(yīng)過程，結(jié)果表明，CO加氫反應(yīng)易于生成CH₄，并最終使CH₄發(fā)生解吸。因此，原子分散的單原子Co是CO₂加氫反應(yīng)生成CO所必需的。

由于原子分散的單原子Co表面的CO^*的吸附強度較弱，且氫氣解離能力較弱，吸附的CO^*將直接解吸成氣態(tài)CO，而Co納米顆粒上的CO^*則更容易發(fā)生進一步氫化反應(yīng)。對于CO₂^*的活化，Co-N-C單原子催化劑更傾向于H輔助解離路徑，而Co納米顆粒催化劑更傾向于直接解離路徑。

Single-atom Co-N-C catalysts for high-efficiency reverse water-gas shift reaction. Appl. Catal. B-Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122298.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322012395.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/5afdf70fc0/

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