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蔡躍鵬/鄭奇峰EnSM：MOF衍生無(wú)溶劑固態(tài)電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)高性能鋰金屬電池

對(duì)高能量和高安全性電池的迫切需求正在引領(lǐng)對(duì)全固態(tài)鋰金屬電池的研究。然而，同時(shí)實(shí)現(xiàn)高離子電導(dǎo)率、均勻的Li⁺通量、優(yōu)異的界面相容性以及增強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度仍然是固態(tài)電解質(zhì)(SSE)面臨的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。

華南師范大學(xué)蔡躍鵬、鄭奇峰等人合理地開(kāi)發(fā)了一種基于三維（3D）互連金屬有機(jī)骨架（MOF）網(wǎng)絡(luò)的無(wú)任何液體復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSE）來(lái)應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)，該CSE通過(guò)靜電紡絲構(gòu)建3D互連MOF網(wǎng)絡(luò)然后用聚合物/鋰鹽回填來(lái)制備。

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圖1. 基于3D互連MOF的SSE的合理設(shè)計(jì)

3D互連MOF/PAN網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)建不僅為MOF顆粒之間的快速Li⁺傳輸提供了一條連續(xù)的路徑，從而有效地增加了離子導(dǎo)電性（離子電導(dǎo)率為2.89×10^-4 S cm^-1），而且由于3D網(wǎng)絡(luò)的加強(qiáng)，還顯著提高了產(chǎn)生的CSE的機(jī)械強(qiáng)度（楊氏模量為 819.4 MPa）。

同時(shí)，選擇具有有序結(jié)構(gòu)、適當(dāng)孔徑和強(qiáng)陽(yáng)離子位置的MOF來(lái)限制陰離子傳輸，可使Li⁺通量均勻分布，從而增加Li⁺的轉(zhuǎn)移數(shù)(0.52)，導(dǎo)致Li⁺的均勻沉積，進(jìn)而抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)。

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圖2. 基于3D互連MOF/PAN的CSE的制造過(guò)程及其離子傳輸路徑

因此，采用3D互連MOF衍生的CSE的Li||Li對(duì)稱電池可以穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)700小時(shí)?；谠揅SE制備的全固態(tài)鋰金屬全電池即使使用20 μm薄的鋰負(fù)極或高壓正極（Li||LFP和Li||NMC）電池也表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能。

這項(xiàng)工作突出了MOF在實(shí)現(xiàn)可調(diào)諧離子傳輸方面的前景，并證明了在SSE中構(gòu)建連續(xù)離子傳輸路徑和3D網(wǎng)絡(luò)的有效性和重要性，這為開(kāi)發(fā)高能高安全電池的高性能SSE提供了極好的策略。

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圖3. Li||LFP電池在60℃下的電化學(xué)性能

A 3D interconnected metal-organic framework-derived solid-state electrolyte for dendrite-free lithium metal battery. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.014

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