實(shí)現(xiàn)量子相的靜電控制是凝聚態(tài)研究的前沿。最近的研究表明，在扭曲的石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)和二維半金屬(如WTe₂)中，靜電摻雜可以調(diào)節(jié)超導(dǎo)性。其中一些體系具有產(chǎn)生鐵電性的極性晶體結(jié)構(gòu)，其中層間極化，在外部電場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下表現(xiàn)出雙穩(wěn)定性。

在此，來自美國哥倫比亞大學(xué)的Abhay N. Pasupathy& 威斯康星大學(xué)麥迪孫分校的Daniel A. Rhodes等研究者展示了雙層Td-MoTe₂同時(shí)表現(xiàn)出鐵電切換和超導(dǎo)性。相關(guān)論文以題為“Coupled ferroelectricity and superconductivity in bilayer Td-MoTe₂”于2023年01月04日發(fā)表在Nature上。

近年來，在許多二維范德華層狀異質(zhì)結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)了鐵電性，這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)在本質(zhì)上或通過異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程破壞了反演對(duì)稱性。

與傳統(tǒng)的鐵電性不同，這種現(xiàn)象是由于BaTiO₃等化合物的長(zhǎng)程庫侖相互作用而產(chǎn)生的，這種現(xiàn)象被認(rèn)為是由于層間滑動(dòng)和反轉(zhuǎn)對(duì)稱破碎引起的小偶極矩之間的相互作用而出現(xiàn)的。例如，在雙分子層六方氮化硼(hBN)中，面外電場(chǎng)可以引起層間滑動(dòng)，使堆疊順序從BA變?yōu)锳B，并切換極化方向。

同樣的原理，已擴(kuò)展到菱面體堆疊雙層過渡金屬二鹵屬化合物和正交堆疊雙層Td-WTe₂，證明了在幾乎任何非中心對(duì)稱二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)鐵電行為的可行途徑。

與薄膜氧化物(例如BiFeO₃)相比，鐵電2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有引人注目的優(yōu)勢(shì)：通過常規(guī)靜電技術(shù)可調(diào)諧電子行為，通過應(yīng)變進(jìn)行修改，以及利用鐵電來控制其他電子狀態(tài)的能力。

重要的是，由于二維鐵電結(jié)構(gòu)原子薄，面內(nèi)金屬態(tài)與面外極化兼容。例如，幾種金屬過渡金屬二鹵屬化合物，在低溫下表現(xiàn)出二維超導(dǎo)性。因此，鐵電性提供了另一個(gè)調(diào)諧鈕，除了靜電摻雜，以控制和評(píng)估二維超導(dǎo)。實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的一個(gè)可能的候選者是少層Td-MoTe₂(以下簡(jiǎn)稱MoTe₂)，它已被證明可獨(dú)立地顯示出鐵電性和補(bǔ)償超導(dǎo)性。

總的來說，MoTe₂是一種幾乎補(bǔ)償?shù)陌虢饘?，超?dǎo)T_c為100 mK。密度泛函理論(DFT)的計(jì)算表明，單分子層和雙分子層MoTe₂(圖1b)保持了這種電荷補(bǔ)償行為，在費(fèi)米水平上顯示了幾乎補(bǔ)償?shù)碾娮雍涂昭ù?，并有一個(gè)小的雙分子層分裂。

超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度隨厚度的減小而異常升高，在單層極限時(shí)達(dá)到約7 K的最大值。這種行為與其他二維超導(dǎo)體明顯不同，在其他二維超導(dǎo)體中，超導(dǎo)性由單一載流子類型主導(dǎo)，如單層WTe₂或少層NbSe₂。

MoTe₂還具有極性晶體結(jié)構(gòu)，其中在少層極限內(nèi)，層與層之間產(chǎn)生凈面外極化。這種極化，以及它的平面外切換，之前已經(jīng)通過壓響應(yīng)力顯微鏡測(cè)量證明。與在WTe₂中看到的類似，切換行為被歸因于層間滑動(dòng)。假設(shè)這種情況下，雙分子層MoTe₂是仍然存在滑動(dòng)自由度的最薄材料，研究者將其作為研究超導(dǎo)態(tài)與電極化之間相互作用的平臺(tái)。

圖1. 雙分子層Td-MoTe₂的電子性質(zhì)

在此，研究者展示了雙層Td-MoTe₂，能夠同時(shí)表現(xiàn)出鐵電切換和超導(dǎo)性。值得注意的是，在鐵電躍遷時(shí)觀察到場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的一階超導(dǎo)體向正態(tài)躍遷。雙分子層Td-MoTe₂的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度(T_c)也具有最大值，其是載流子密度和溫度的函數(shù)，允許作為摻雜和極化的函數(shù)獨(dú)立控制超導(dǎo)狀態(tài)。

研究者發(fā)現(xiàn)最大T_c與補(bǔ)償電子和空穴載流子密度有關(guān)，當(dāng)其中一個(gè)費(fèi)米口袋隨摻雜而消失時(shí)，最大T_c也隨之消失。研究者認(rèn)為這種不尋常的極化敏感二維超導(dǎo)體是由與近嵌套電子和空穴費(fèi)米口袋相關(guān)的帶間對(duì)相互作用驅(qū)動(dòng)的。

圖2. 雙分子層Td-MoTe₂鐵電性與超導(dǎo)性的耦合

圖3. 雙層Td-MoTe₂的依賴摻雜超導(dǎo)特性

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圖4. MoTe₂中的費(fèi)米表面嵌套和超導(dǎo)性

綜上所述，研究者在雙層MoTe₂鐵電體系中發(fā)現(xiàn)了一個(gè)可調(diào)諧的T_c，這表明這種材料是一個(gè)很有前途的平臺(tái)，可以通過摻雜和位移場(chǎng)兩個(gè)獨(dú)立且高度精確的控制不尋常類型的二維超導(dǎo)。與此同時(shí)，超導(dǎo)在鐵電躍遷時(shí)的離散開關(guān)為具有超導(dǎo)相一階開關(guān)的量子器件開辟了新的可能性。

研究者預(yù)計(jì)這些效應(yīng)，將對(duì)層厚和扭轉(zhuǎn)角有一個(gè)依賴性，可調(diào)整反轉(zhuǎn)對(duì)稱破缺的程度。這種效應(yīng)，也應(yīng)該存在于其他非中心對(duì)稱的二維超導(dǎo)體中。最后，利用與晶格耦合的超快電磁激勵(lì)，來控制這些性質(zhì)也是一個(gè)吸引人的前景。

Jindal, A., Saha, A., Li, Z.?et al.?Coupled ferroelectricity and superconductivity in bilayer Td-MoTe₂.?Nature?613, 48–52 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05521-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05521-3