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?郭再萍/李丹AEM：MoS2-ZnIn2S4異質(zhì)結(jié)界面增強(qiáng)離子/電子遷移和鈉離子儲(chǔ)存

構(gòu)建異質(zhì)結(jié)界面多級(jí)結(jié)構(gòu)是開發(fā)鈉離子電池高效儲(chǔ)能陽極的有效途徑。基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍教授和鄭州大學(xué)李丹副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種ZnIn₂S₄包裹MoS₂復(fù)合材料（MoS₂@ZnIn₂S₄）。理論計(jì)算表明，MoS₂與ZnIn₂S₄的Zn和In面形成了兩種不同的異質(zhì)結(jié)界面，產(chǎn)生相反方向的內(nèi)建電場(chǎng)，為促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移提供了額外的驅(qū)動(dòng)力。

這兩個(gè)異質(zhì)結(jié)界面，特別是MoS₂-In界面，表現(xiàn)出較強(qiáng)的Na⁺吸附能并降低了Na⁺遷移能壘。同時(shí)，MoS₂和ZnIn₂S₄的分步反應(yīng)機(jī)理顯示出了促進(jìn)整個(gè)電化學(xué)過程的協(xié)同效應(yīng)。

由于其晶格參數(shù)存在顯著差異，MoS₂和ZnIn₂S₄形成了兩個(gè)不同的界面，一個(gè)是MoS₂與ZnIn₂S₄的Zn面形成的異質(zhì)結(jié)界面，另一個(gè)是MoS₂與ZnIn₂S₄的In面形成的異質(zhì)界面，分別記為MoS₂-ZnIn₂S₄和MoS₂-ZnIn₂S₄*。

MoS₂-ZnIn₂S₄和MoS₂-ZnIn₂S₄*異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建提高了復(fù)合材料的導(dǎo)電性，功函數(shù)和費(fèi)米能級(jí)的差異使電子轉(zhuǎn)移具有方向性。d帶中心向費(fèi)米能級(jí)的移動(dòng)也使Na⁺更容易吸附，有利于Na⁺插層反應(yīng)。此外，產(chǎn)生的內(nèi)建電場(chǎng)為反應(yīng)激發(fā)高密度電子流動(dòng)和加速電子轉(zhuǎn)移提供了額外的驅(qū)動(dòng)力。

通過計(jì)算Na⁺在材料中不同位點(diǎn)的吸附能和離子遷移能也從理論上證明了構(gòu)建MoS₂與ZnIn₂S₄異質(zhì)結(jié)的優(yōu)勢(shì)。計(jì)算結(jié)果表明，Na⁺在MoS₂與ZnIn₂S₄的In面形成的異質(zhì)結(jié)中有最低的Na⁺遷移能壘，MoS₂-ZnIn₂S₄*是最有利于Na⁺的遷移的界面。DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果共同揭示了MoS₂@ZnIn₂S₄復(fù)合材料具有優(yōu)異的電化學(xué)性能的反應(yīng)機(jī)理和原因。

Enhanced Ion/Electron Migration and Sodium Storage Driven by Different MoS₂-ZnIn₂S₄ Heterointerfaces. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203248.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203248.

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