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鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級(jí)偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學(xué)合成甲酸鹽

鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級(jí)偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學(xué)合成甲酸鹽
電化學(xué)二氧化碳(CO2)轉(zhuǎn)化為甲酸鹽是降低CO2含量和獲得高附加值化學(xué)品的一種很有前途的方法,但是其偏電流密度仍不足以滿足工業(yè)要求。
近日,復(fù)旦大學(xué)鄭耿峰教授和北京理工大學(xué)韓慶教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了他們通過(guò)控制電化學(xué)鋰(Li)化制備了表面Li摻雜錫(s-SnLi)催化劑。
鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級(jí)偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學(xué)合成甲酸鹽
通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,Li摻雜在Sn表面引入了電子局部化和晶格應(yīng)變,從而提高了CO2電還原生成甲酸鹽的活性和選擇性。s-SnLi催化劑表現(xiàn)出最佳的CO2轉(zhuǎn)化為甲酸性能,其中產(chǎn)生甲酸鹽的偏電流密度為-1.0 A·cm-2,相應(yīng)的法拉第效率(FE)為92%。
鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級(jí)偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學(xué)合成甲酸鹽
此外,基于s-SnLi催化劑的Zn-CO2電池顯示出1.24 mW·cm-2的峰值功率密度,并且可以穩(wěn)定循環(huán)充放電超過(guò)800次。
總之,該工作提出了一種有效的方法,將電子局部化和晶格應(yīng)變作為活性催化中心,協(xié)同實(shí)現(xiàn)高效CO2轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的電化學(xué)合成,以實(shí)現(xiàn)潛在的商業(yè)化。
鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級(jí)偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學(xué)合成甲酸鹽
Electron Localization and Lattice Strain Induced by Surface Lithium Doping Enable Ampere-Level Electrosynthesis of Formate from CO2. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111351.
https://doi.org/10.1002/anie.202111351.

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