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國(guó)科大劉向峰Nature子刊：調(diào)節(jié)庫(kù)侖排斥相互作用改善富鋰正極電壓衰減！

富鋰層狀氧化物電池正極材料中的氧氧化還原反應(yīng)在高電池電壓（>4.5 V）下產(chǎn)生額外的容量。然而，不可逆的氧釋放會(huì)導(dǎo)致過(guò)渡金屬（TM）溶解、遷移和電池電壓衰減。

在此，中國(guó)科學(xué)院大學(xué)劉向峰教授等人揭示了在具有氧空位的富鋰錳基氧化物材料（Li_1.2Mn_0.6Ni_0.2O_2-δ，M-LRO）中，氧氧化還原可逆性的增強(qiáng)和TM遷移的緩解與d-d 庫(kù)侖相互作用U的調(diào)節(jié)密切相關(guān)。共振非彈性X射線散射（RIXS）證實(shí)，由于Mn的還原和氧空位的結(jié)合，導(dǎo)致了Mn增強(qiáng)的d-d激發(fā)和U的降低，這闡明了可逆氧氧化還原的強(qiáng)度同時(shí)減少了O₂的釋放。

借助先進(jìn)的表征技術(shù)，作者研究了由還原的Mn和氧空位引起的增強(qiáng)可逆氧氧化還原的內(nèi)在機(jī)理。一方面，Mn可以參與電荷補(bǔ)償；另一方面，氧空位不僅可以減少O₂釋放并減輕Mn遷移，而且軟化的晶體結(jié)構(gòu)有利于TMO₆八面體在TM層中的可逆畸變，而不是由于剛性八面體結(jié)構(gòu)的斷裂導(dǎo)致TMs的遷移，從而緩解電壓衰減。

圖1. 原始和改性富鋰錳氧化物基層狀正極材料的性能對(duì)比

此外，這種調(diào)整庫(kù)侖排斥相互作用以獲得可適應(yīng)的晶體結(jié)構(gòu)的策略抑制了在高壓下通常發(fā)生的氧氣和其他寄生反應(yīng)（例如電解液分解）的不可逆釋放。在實(shí)驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上，作者利用態(tài)密度（DOS）對(duì)可逆陰離子氧化還原化學(xué)的一般增強(qiáng)機(jī)理進(jìn)行了合理的解釋。

當(dāng)在非水系扣式電池配置中測(cè)試時(shí)，基于鋰金屬負(fù)極和改性M-LRO材料組合的電池在50 mA g^-1下循環(huán)120次后放電容量穩(wěn)定在240 mAh g^-1左右，并且與未改性的Li_1.2Mn_0.6Ni_0.2O₂（LRMO）相比，電壓衰減較慢?？傊?，這項(xiàng)工作展示了一種有趣的方法，可以通過(guò)化學(xué)還原策略和缺陷工程來(lái)減輕電壓衰減并增強(qiáng)鋰基正極活性材料中的可逆氧氧化還原化學(xué)。

圖2. DOS評(píng)估電子能帶結(jié)構(gòu)的DFT計(jì)算

Improving the oxygen redox reversibility of Li-rich battery cathode materials via Coulombic repulsive interactions strategy, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-28793-9

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