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?鮑哲南等AEM：聚合物涂層機械性能對穩(wěn)定鋰金屬負極的影響

鋰金屬電池是依靠鋰金屬在充電過程中穩(wěn)定電沉積下一代儲能設(shè)備。與這種電池化學(xué)相關(guān)的主要挑戰(zhàn)與導(dǎo)致枝晶生長和差庫侖效率(CE)的不均勻沉積有關(guān)。解決這一挑戰(zhàn)的一個有前景策略是在負極表面使用聚合物涂層。雖然過去有幾項工作對聚合物涂層進行了評估，但對聚合物設(shè)計的要求仍不清楚。

斯坦福大學(xué)鮑哲南、慕尼黑工業(yè)大學(xué)Ralph Gilles等專門研究了聚合物涂層機械性能對鋰金屬沉積的影響。

?鮑哲南等AEM：聚合物涂層機械性能對穩(wěn)定鋰金屬負極的影響

圖1. 具有不同氫鍵強度的聚合物

作者假設(shè)，當(dāng)用作電極和電解質(zhì)之間的人工界面時，與剛性聚合物和共價交聯(lián)彈性體相比，動態(tài)聚合物結(jié)構(gòu)可以防止電沉積過程中的形態(tài)不穩(wěn)定性。動態(tài)聚合物涂層的假設(shè)工作機制來自聚合物的自發(fā)適應(yīng)，并且由于其動態(tài)特性，在電沉積過程中響應(yīng)粗化電極而保持均勻的離子傳輸。如果聚合物涂層是可流動的，它可能會重新排列，并覆蓋鋰金屬電極表面上被視為“熱點”（不均勻沉積物）的區(qū)域。

通過將這些“熱點”與連續(xù)的鋰離子隔離，所提出的涂層可以實現(xiàn)均勻的鋰沉積。先前的實驗和理論工作已經(jīng)表明了具有可流動聚合物涂層的更均勻的鋰金屬沉積的概念。然而，缺乏控制良好的聚合物涂層體系，其中聚合物機械性能是唯一變化的參數(shù)。

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圖2. Li||Cu電池性能及循環(huán)后形貌

基于此，作者設(shè)計了一系列具有相同聚合物主鏈的聚合物，這些聚合物主鏈具有不同強度的氫鍵位點，這使得系統(tǒng)性評估電沉積穩(wěn)定性與機械性能的關(guān)系成為可能。這里專門采用了兩種不同具有低和高氫鍵強度的氨基甲酸乙酯化學(xué)物。

這兩種氨基甲酸酯單元的各種組合產(chǎn)生了一系列具有不同力學(xué)水平的聚合物，其中雙亞甲基二苯基（M）單元可提供強氫鍵，異佛爾酮（I）單元提供弱氫鍵。小角和廣角X射線散射(SAXS/WAXS)分析顯示，含有更多M單元的聚合物具有較高的氫鍵強度、更窄的分布和更有序的結(jié)構(gòu)，而含有更多I單元的聚合物，具有較低的氫鍵強度、更寬的分布和相對減小的嵌段間距。

結(jié)果，分子結(jié)構(gòu)的差異導(dǎo)致機械性能的類似變化，M單元比例高的聚合物表現(xiàn)為粘彈性固體，而I單元較多的聚合物表現(xiàn)為粘彈性液體。研究顯示，當(dāng)這些聚合物用作鋰負極表面的涂層時，流動性/較軟的聚合物涂層能夠?qū)崿F(xiàn)更高的電沉積庫倫效率（CE），而更剛性的聚合物導(dǎo)致更差的CE。這項工作提供了對與機械強度相關(guān)的鋰金屬沉積聚合物涂層設(shè)計原理的理解。

?鮑哲南等AEM：聚合物涂層機械性能對穩(wěn)定鋰金屬負極的影響

圖3. Li||Cu電池長循環(huán)性能及循環(huán)后SEI表征

Effects of Polymer Coating Mechanics at Solid-Electrolyte Interphase for Stabilizing Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103187

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