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北理孫克寧/白羽AEM：磷空位有效促進(jìn)鋰硫電池多硫化物的吸附與轉(zhuǎn)化

鋰硫電池在可充電池的背景下引起了極大的興趣，而穿梭效應(yīng)和緩慢的轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重阻礙了它們的發(fā)展。缺陷工程可以調(diào)整電催化劑的電子結(jié)構(gòu)，從而影響表面吸附和催化過(guò)程，已被公認(rèn)為解決上述問(wèn)題的良好策略。然而，關(guān)于磷空位的研究鮮有報(bào)道，磷空位如何影響電池性能仍不清楚。

北京理工大學(xué)孫克寧、白羽等制備了具有磷空位的CoP（CoP-Vp）以研究Li-S電池中磷空位的增強(qiáng)機(jī)制，并探討了磷空位濃度對(duì)電化學(xué)性能的影響。

圖1 材料制備及表征

工程化磷空位后，CoP的電子結(jié)構(gòu)和催化活性得到調(diào)節(jié)，衍生的CoP-Vp具有低Co-P配位數(shù)和在Co和P原子上積累電子的特點(diǎn)，引入的磷空位主要以團(tuán)簇形式存在。CoP-Vp獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)可以增強(qiáng)與多硫化物（LiPSs）的化學(xué)親和力并加速LiPSs轉(zhuǎn)化中的氧化還原動(dòng)力學(xué)。

此外，隨著磷空位濃度的增加，CoP-Vp的化學(xué)吸附和電催化能力增強(qiáng)。理論計(jì)算進(jìn)一步證實(shí)，CoP-Vp有助于降低LiPSs 轉(zhuǎn)化的反應(yīng)能壘并可促進(jìn)鋰離子的擴(kuò)散。

圖2 CoP-Vp對(duì)LiPSs的吸附和催化

由于磷空位的上述優(yōu)勢(shì)，S/CNT-CoP-Vp-1M電極在2 C時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)壽命，循環(huán)300次后仍可保持585 mAh g^-1的容量。

此外，在貧電解液（E/S = 5 μL mg^-1）和高硫負(fù)載（7.7 mg cm^-2）的條件下，其容量達(dá)到了令人印象深刻的8.03 mAh cm^-2。這項(xiàng)工作提供了對(duì)Li-S化學(xué)中磷空位增強(qiáng)機(jī)制的深入理解，并為通過(guò)缺陷工程開(kāi)發(fā)高性能Li-S電池提供了新的見(jiàn)解。

圖3 鋰硫電池電化學(xué)性能

Phosphorus Vacancies as Effective Polysulfide Promoter for High-Energy-Density Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202102739

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