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?蘇大ACS Catalysis：應變誘導耦合結(jié)構(gòu)變化，加速Ru摻雜MnO2水氧化

MnO₂的異原子調(diào)制是引入和調(diào)整電化學水氧化催化活性中心的有效途徑。盡管人們在探究摻雜物的構(gòu)型和配位與催化活性方面的聯(lián)系方面付出了巨大的努力，但對于異原子與MnO₂相互作用的系統(tǒng)研究仍然較少。

近日，蘇州大學鄧昭、彭揚和趙曉輝等以相同數(shù)量的Ru³⁺離子部分置換三種MnO₂多晶型β-MnO₂、α-MnO₂和τ-MnO₂的錳離子，并探討摻雜劑對不同MnO₂結(jié)構(gòu)催化活性的影響。

研究人員發(fā)現(xiàn)，具有不同孔隙率的MnO₂對Ru取代反應不同，從而導致發(fā)生不同的晶格應變和形態(tài)變化。

在引入Ru后，由于高應變導致緊密排列的β-MnO₂發(fā)生晶體分裂，從而導致表面積、氧空位和錳價態(tài)的變化最顯著，進一步導致最高的OER活性(在1.53 V下，β-MnO₂-Ru催化劑的TOF達到2022.2 h^-1，比商業(yè)RuO₂催化劑高19.6倍)；

熱力學穩(wěn)定性較差的τ-MnO₂轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂兄械萇ER活性的非晶態(tài)(盡管其表面積較大、氧空位含量較高，且處于低價態(tài))；由于α-MnO₂具有相對穩(wěn)定的多孔結(jié)構(gòu)以適應異原子摻雜，因此其結(jié)構(gòu)和形態(tài)變化很小。

因此，Ru的摻雜不是簡單地在相對惰性的金屬氧化物上附加催化活性中心，而是同時調(diào)整MnO₂的晶體結(jié)構(gòu)來調(diào)節(jié)催化劑的活性。

此外，由于Ru誘導了豐富的氧空位，β-MnO₂-Ru上的OER反應遵循LOM途徑；而τ-MnO₂的電化學活性(盡管本質(zhì)上存在高的氧空位)被包含高半徑和低遷移率的水合Mg²⁺陽離子的雙層結(jié)構(gòu)所抑制。

總的來說，該項工作闡明了異原子位移對MnO₂多晶形態(tài)和結(jié)構(gòu)的影響，并揭示這些變化對其OER活性的影響，這為摻雜-主體相互作用調(diào)節(jié)MnO₂結(jié)構(gòu)以調(diào)控電催化活性提供了新的見解。

Ru-Substituted MnO₂ for Accelerated Water Oxidation: The Feedback of Strain-Induced and Polymorph-Dependent Structural Changes to the Catalytic Activity and Mechanism. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04759

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