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電池女神Linda F. Nazar最新Nat. Rev. Mater.: 展望用于固態(tài)電池的超離子導(dǎo)體未來(lái)設(shè)計(jì)

作為固態(tài)器件中不可或缺的組成部分，超離子導(dǎo)體在其晶格中可以表現(xiàn)出類液體和異常高的堿金屬陽(yáng)離子電導(dǎo)率，在原子水平上對(duì)超離子行為本質(zhì)的基本理解對(duì)于固態(tài)電池等新技術(shù)至關(guān)重要。前期研究主要強(qiáng)調(diào)了靜態(tài)框架對(duì)陽(yáng)離子擴(kuò)散率的影響，而陰陽(yáng)離子相互作用的貢獻(xiàn)在很大程度上被忽略了。

圖1. 在簡(jiǎn)單有機(jī)鹽和無(wú)機(jī)鹽中發(fā)現(xiàn)轉(zhuǎn)子相的時(shí)間線

在此，加拿大滑鐵盧大學(xué)Linda F. Nazar教授等人總結(jié)了表現(xiàn)出陰離子旋轉(zhuǎn)或重新定向特征的聚陰離子基團(tuán)，并描述了可用于研究陽(yáng)離子擴(kuò)散和陰離子旋轉(zhuǎn)之間相互作用的先進(jìn)技術(shù)。

作者首先簡(jiǎn)要概述了塑料晶體的行為，并介紹了可用于探測(cè)陰離子動(dòng)力學(xué)的各種技術(shù)。然后，研究了不同類別無(wú)機(jī)導(dǎo)體中陰離子旋轉(zhuǎn)的證據(jù)及可用于在聚陰離子無(wú)機(jī)導(dǎo)體中實(shí)現(xiàn)超離子電導(dǎo)率固體電解質(zhì)的因素。最后，作者確定了在室溫下穩(wěn)定無(wú)序超離子相的策略，從而能夠利用槳-輪機(jī)制（即陰離子的旋轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)有利于轉(zhuǎn)子相中的平移陽(yáng)離子擴(kuò)散）在固體電解質(zhì)中實(shí)現(xiàn)超高電導(dǎo)率。

圖2. 將旋轉(zhuǎn)相穩(wěn)定到室溫的策略

此外，通過(guò)使用最先進(jìn)的技術(shù)，包括核磁共振（NMR）、從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬和準(zhǔn)彈性中子散射（QNES）已經(jīng)證實(shí)和解釋了槳-輪機(jī)制。陰離子旋轉(zhuǎn)的起始溫度可以通過(guò)熵驅(qū)動(dòng)機(jī)制進(jìn)行有效控制，從而導(dǎo)致較低的相變溫度或動(dòng)力學(xué)抑制高溫?zé)o序的低溫捕獲。此外，隨著計(jì)算分析的改進(jìn)，應(yīng)該有可能通過(guò)在模擬中應(yīng)用定性約束來(lái)獲得對(duì)每個(gè)因素影響的定量理解。

還值得注意的是，為了實(shí)現(xiàn)耦合的陰離子旋轉(zhuǎn)和陽(yáng)離子擴(kuò)散，陰離子和陽(yáng)離子的可比跳躍頻率是必要的。盡管如此，旋轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)的起源即作為各種材料中高導(dǎo)電性能的可能驅(qū)動(dòng)因素仍不清楚。因此，仍需結(jié)合NMR、QNES和AIMD等先進(jìn)技術(shù)深入研究旋轉(zhuǎn)熵等因素。

圖3. 評(píng)估旋轉(zhuǎn)相在全固態(tài)電池中的使用

總之，這種利用陰離子旋轉(zhuǎn)來(lái)增加具有低起始溫度的無(wú)機(jī)轉(zhuǎn)子相中的陽(yáng)離子擴(kuò)散率代表了一種發(fā)現(xiàn)新超離子導(dǎo)體的有趣且富有成效的方法，陰離子動(dòng)力學(xué)的作用是對(duì)固態(tài)材料中離子傳導(dǎo)現(xiàn)象和機(jī)制基本理解的額外描述。在二價(jià)固體陽(yáng)離子導(dǎo)體的設(shè)計(jì)中，由于較高的陽(yáng)離子電荷導(dǎo)致的傳輸緩慢，此時(shí)陰離子動(dòng)力學(xué)的貢獻(xiàn)可能特別重要。

Exploiting the paddle-wheel mechanism for the design of fast ion conductors, Nature Reviews Materials 2022. DOI: 10.1038/s41578-021-00401-0

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