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東京工業(yè)大學(xué)JACS：室溫離子電導(dǎo)率高達2.4 mS/cm的新型固態(tài)電解質(zhì)！

在室溫下表現(xiàn)出高離子電導(dǎo)率的固態(tài)電解質(zhì)是獲得下一代更安全、比能量更高的固態(tài)電池的關(guān)鍵材料。然而，目前可用作超電子導(dǎo)體的晶體結(jié)構(gòu)的數(shù)量仍然有限。

東京工業(yè)大學(xué)Ryoji Kanno等報道了一種新型固態(tài)電解質(zhì)Li_1.82SiP_0.036S₃（n-Li₂SiS₃）。

圖1 Li₂S-SiS₂-P₂S₅的三元圖和Li₂SiS₃型固態(tài)電解質(zhì)的XRD表征

這種具有四方晶體對稱性的鋰超離子導(dǎo)體n-Li₂SiS₃，具有由孤立的共享邊緣四面體二聚體組成的新的三維框架結(jié)構(gòu)。通過精確調(diào)整合成條件，重新排列該材料的骨架結(jié)構(gòu)，引入了部分占據(jù)的間隙鋰離子，可使能量分布趨于平坦，從而大大降低活化能，提高離子電導(dǎo)率。因此，它在室溫下表現(xiàn)出超高的離子電導(dǎo)率（2.4 mS cm^-1），比之前報道的正交晶型多晶型高3個數(shù)量級。

圖2 n-Li₂SiS₃的電化學(xué)性能

此外，研究顯示，n-Li₂SiS₃固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性可達5 V，基于該電解質(zhì)的LiCoO2|Li-In電池在室溫和0.2 C的電流密度下獲得了～120 mAh g^-1的高可逆容量，并顯示出良好的庫侖效率。

這種新型固態(tài)電解質(zhì)的發(fā)現(xiàn)將激發(fā)堿金屬離子擴散的廣泛基礎(chǔ)研究，并豐富固態(tài)離子學(xué)的研究領(lǐng)域。這種固態(tài)電解質(zhì)的框架主要由資源豐富的硅組成，其進一步優(yōu)化為全固態(tài)電池的大規(guī)模應(yīng)用提供了可能性。

圖3 n-Li₂SiS₃和e-Li₂SiS₃結(jié)構(gòu)內(nèi)鋰離子遷移的BVSE（鍵價位能）分析

Anomalously High Ionic Conductivity of Li2SiS3-Type Conductors. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c13178

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