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???Angew.:鄰近原子Pt位點使單原子Fe具有高氧還原反應性能

???Angew.:鄰近原子Pt位點使單原子Fe具有高氧還原反應性能
通過調(diào)節(jié)單原子M-N-C催化劑的電子態(tài)來提高氧還原反應(ORR)的活性已被廣泛研究,但是很少對孤立的雙原子金屬位點調(diào)制效應進行深入研究并報道。近日,清華大學王定勝教授(通訊作者)等人在第一性原理模擬的指導下,發(fā)現(xiàn)相鄰的Pt-N4部分可以通過調(diào)制效應增強Fe-N4部分的催化活性。
???Angew.:鄰近原子Pt位點使單原子Fe具有高氧還原反應性能
研究發(fā)現(xiàn),Pt-N4作為調(diào)制器可以調(diào)節(jié)Fe-N4活性位點的三維(3D)電子軌道,優(yōu)化ORR活性。受此啟發(fā),作者設計并合成了一種電催化劑(Fe-N4/Pt-N4@NC),其由分散在氮摻雜碳基體中的Fe-N4/Pt-N4組成。
???Angew.:鄰近原子Pt位點使單原子Fe具有高氧還原反應性能
圖1. Fe-N4/Pt-N4@NC的結(jié)構(gòu)表征
在0.1 M KOH中,F(xiàn)e-N4/Pt-N4@NC在循環(huán)10000次后,仍顯示出0.93 V的半波電位和基本忽略不計的活性降解(?E1/2=8 mV)。此外,作者還證明了調(diào)制效應對于優(yōu)化Co-N4/Pt-N4和Mn-N4/Pt-N4體系的ORR性能是無效的。該研究的結(jié)果刷新了在原子水平上對相鄰雙金屬位點的認識,為設計高效電催化劑提供了合理的指導。
???Angew.:鄰近原子Pt位點使單原子Fe具有高氧還原反應性能
圖2. 0.1 M KOH中的ORR性能
Adjacent Atomic Pt Site Enables Single-Atom Iron with High Oxygen Reduction Reaction Performance. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202105186.
https://doi.org/10.1002/anie.202105186.

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