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研究背景

軟電子領(lǐng)域的蓬勃發(fā)展推動了基于水凝膠電解質(zhì)的高伸縮性和環(huán)境適應(yīng)性儲能設(shè)備的發(fā)展。這些儲能設(shè)備需要具有高度可變形性和可拉伸性，并且能夠在很寬的溫度范圍內(nèi)工作。顯而易見，具有高透明度和可調(diào)機械性能的水凝膠離子電解質(zhì)是軟電子和器件的核心部件。然而，傳統(tǒng)水凝膠的機械性能和可變形能力較差，無法支持更具挑戰(zhàn)性的力學(xué)行為，如扭曲、拉伸、穿刺等。盡管近年來研究人員開發(fā)出堅韌的水凝膠，但由于缺乏足夠的電子導(dǎo)電性和堅固的界面特性以適應(yīng)大變形，將堅韌的水凝膠集成到可拉伸電子設(shè)備和多功能設(shè)備中仍然具有挑戰(zhàn)性。

此外，水凝膠受環(huán)境溫度的影響較大，使其在極端冷凍或高溫下的導(dǎo)電性和柔韌性喪失，導(dǎo)致電子器件和儲能設(shè)備的性能受到極大的限制。因此，當(dāng)前的水凝膠電解質(zhì)面臨著如下諸多的挑戰(zhàn)：高溫下的保水能力差；工作溫度范圍窄（通常從 -40 ℃ 到25 ℃）；在較寬的工作溫度范圍內(nèi)導(dǎo)電性不足（<100 mS cm^-1）；變形能力有限，機械強度較差，無法承受扭曲、拉伸和沖擊載荷。

成果簡介

為了應(yīng)對上述挑戰(zhàn)，鄭州輕工業(yè)大學(xué)劉春森教授和河南工業(yè)大學(xué)李晶晶博士等人通過將一系列非共價自組裝鳥苷G-四聯(lián)體超分子網(wǎng)絡(luò)引入共價交聯(lián)的聚丙烯酰胺聚合物網(wǎng)絡(luò)，開發(fā)了一種基于小分子的超分子聚合物雙網(wǎng)絡(luò)（SP-DN）水凝膠。所獲得的SP-DN水凝膠具有超強的拉伸性（>1600%）和良好的抗凍（-196 °C）和耐高溫（100 °C）性能，由此組裝的固態(tài)可拉伸鋅-空氣電池（ZABs）表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。研究成果以“Small Molecule-based Supramolecular-Polymer Double-Network Hydrogel Electrolytes for Ultra-Stretchable and Waterproof Zn–air Batteries Working from –50 to 100 °C”為題，發(fā)表在能源環(huán)境頂級期刊Energy Environ. Sci.上。

EES：-50到100°C！小分子基超分子聚合物雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠電解質(zhì)

要點解讀

要點一

開發(fā)的 SP-DN 水凝膠電解質(zhì)由一系列鳥苷 G-quadruplexes 超分子網(wǎng)絡(luò)組成，并在濃 KOH 水溶液存在下與聚丙烯酰胺 (PAAm) 網(wǎng)絡(luò)相互滲透。

所獲得的 KOH (6 M) 填充 SP-DN 水凝膠具有超強拉伸性 (>1600%) 和寬溫耐受性 (從 –196 到 100 °C)，對各種電極基材具有優(yōu)異的界面粘附性，以及超高低和高溫電導(dǎo)率（–50 °C 下為 252.2 mS cm^–1；100 °C 下為 431.7 mS cm^–1）。

圖1. G-CyBA/PAAm SP-DN 水凝膠的制備、結(jié)構(gòu)表征和組裝機制

圖2. 6M KOH填充的G-CyBA/PAAm SP-DN水凝膠的性能

要點二

研究人員進(jìn)一步將SP-DN 水凝膠直接用作可穿戴ZABs的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)。研究表明，無需任何特殊預(yù)處理，制成的可拉伸 ZAB 具有高度防水和耐高溫（低至 –50 °C 和高達(dá) 100 °C）、高能量/功率密度（800 mAh g^-1, 960 Wh kg^-1）和穩(wěn)定的長循環(huán)壽命（600次循環(huán)，運行100h）。值得注意的是，如此高的拉伸性、寬的工作溫度范圍和高效的水穩(wěn)定性是在任何水性金屬-空氣電池從未實現(xiàn)過。

圖3. 基于SP-DN水凝膠的可穿戴ZAB在各種溫度下的防凍、防干、耐水性能表征

該工作為高性能的水凝膠電解質(zhì)材料的設(shè)計提供了新的見解，以實現(xiàn)高度可拉伸和環(huán)境適應(yīng)性強的儲能設(shè)備。

文獻(xiàn)信息

Chaonan Gu et al. Small Molecule-based Supramolecular-Polymer Double-Network Hydrogel Electrolytes for Ultra-Stretchable and Waterproof Zn–air Batteries Working from –50 to 100 °C. Energy Environ. Sci. 2021. DOI: 10.1039/D1EE01134K. https://doi.org/10.1039/D1EE01134K

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