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蘇大李彥光/王璐AM：用于超穩(wěn)定儲(chǔ)鈉的2D氫鍵有機(jī)骨架分子片

由于氫鍵有機(jī)骨架（HOF）具有良好的結(jié)構(gòu)結(jié)晶度、大比表面積和孔隙率，因此受到越來(lái)越多關(guān)注。不幸的是，它們?cè)陔娀瘜W(xué)應(yīng)用中的潛力仍然難以捉摸，因?yàn)槿鯕滏I會(huì)在溶液中解離，最終損害結(jié)構(gòu)完整性。

在此，蘇州大學(xué)李彥光教授、王璐教授等人證明可以通過(guò)在HOF中設(shè)計(jì)和引入多位點(diǎn)氫鍵來(lái)克服這個(gè)問(wèn)題。作者首次引入二氨基三唑 (DAT) 作為連接單元，用于構(gòu)建化學(xué)穩(wěn)定的HOF。DAT是一種富含氮的雜環(huán)，可以潛在地形成多個(gè)氫鍵。

它與二酐的反應(yīng)產(chǎn)生了酰亞胺結(jié)構(gòu)單元，這些結(jié)構(gòu)單元在溶液中進(jìn)一步自組裝形成二維HOF分子片（HOF-DAT）。由于多位點(diǎn)氫鍵相互作用（每個(gè)結(jié)構(gòu)單元有8個(gè)氫鍵），盡管分子片厚度為1 nm左右但非常堅(jiān)固，并且在大多數(shù)極性或非極性有機(jī)溶劑中的溶解度降低。

圖1. HOF-DAT的合成示意圖和結(jié)構(gòu)表征

當(dāng)用作為鈉離子電池的正極材料時(shí)，HOF分子片具有大容量（>140 mAh g^-1 @ 50 mA g^-1）和出色的倍率性能（~110 mAh g^-1@ 2 A g^-1），最令人驚訝的是，其在1 A g^-1下具有超過(guò)10,000 次循環(huán)的出色循環(huán)性能，這是傳統(tǒng)的有機(jī)電極材料遠(yuǎn)遠(yuǎn)無(wú)法實(shí)現(xiàn)的。

DFT 計(jì)算揭示了有機(jī)骨架內(nèi)Na離子的吸附位點(diǎn)，并表明它們的層內(nèi)和層間擴(kuò)散都具有低激活勢(shì)壘。這項(xiàng)研究通過(guò)引入多位點(diǎn)氫鍵展示了對(duì)溶液穩(wěn)定HOF的合理設(shè)計(jì)，并為其電化學(xué)應(yīng)用開(kāi)辟了一條新途徑。

圖2. HOF-DAT用于儲(chǔ)鈉的電化學(xué)性能

2D Molecular Sheets of Hydrogen-Bonded Organic Frameworks for Ultrastable Sodium-Ion Storage, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106079

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