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通過雜原子摻雜劑對電極材料進行化學改性對于提高可充電池的存儲性能至關(guān)重要。不同摻雜劑的電子構(gòu)型顯著影響著它們之間的化學相互作用以及它們與主體材料的化學鍵合，但其機理尚不清楚。

中科院化學研究所郭玉國等以富鎳正極材料（LiNi_0.88Co_0.09Mn_0.03O₂，NCM）為模型，揭示了 IIIA 族元素（硼和鋁）的競爭性摻雜化學。

圖1 B和Al的原子結(jié)構(gòu)和雜化軌道

作為 IIIA 族元素，B和Al共享相同數(shù)量的價電子，但原子半徑不同，因此，B在與晶格氧結(jié)合時表現(xiàn)出更高的鍵能和不同的雜化軌道空間構(gòu)型。

根據(jù)DFT計算和結(jié)構(gòu)表征，Al(III)易于從源化合物中解離并在體中擴散，而B(III)的擴散在Al預摻雜晶格中受到阻礙。通過這種方式，作者揭示了這兩種元素的競爭性摻雜機制，Al進入本體，B傾向于留在NCM顆粒表面，因此可形成富含B的表面和富含Al的體相。結(jié)果，改性后的正極材料表現(xiàn)出更好的體積穩(wěn)定性和表面穩(wěn)定性。

圖2 Al/B共摻雜的理論計算

正極材料中摻雜位點和深度的精確控制有助于抑制高壓運行過程中不利的體相變和表面重構(gòu)，并有助于制備具有穩(wěn)定循環(huán)性能的高能NCM正極。

這項工作為開發(fā)用于可充電池的高性能電極材料提供了一種合理的方法，同時也可以激發(fā)關(guān)于新的共摻雜化學的相關(guān)研究（例如，摻雜有鍺和錫等IVA族元素的硅基負極材料）。

圖3 電化學性能及原位和非原位分析

Competitive Doping Chemistry for Nickel-Rich Layered Oxide Cathode Materials. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202116865

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中科院化學所郭玉國Angew：富鎳層狀氧化物正極材料的競爭性摻雜化學

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