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徐英/康毅進Nano Lett.：穩(wěn)定鋰金屬電池的Li3Bi無枝晶鍍鋰的熱力學(xué)調(diào)節(jié)

具有金屬鋰 (Li) 負(fù)極的可充電電池因其高理論比容量和能量密度而引起越來越多的興趣。然而，鋰負(fù)極在循環(huán)過程中的枝晶生長導(dǎo)致穩(wěn)定性差和嚴(yán)重的安全問題。

在此，蘭州大學(xué)徐英研究員與電子科技大學(xué)康毅進教授等人合理地設(shè)計了一種含鉍氧化物覆蓋的碳布（BiO_x/CC）支架，金屬鋰與BiO_x之間的化學(xué)反應(yīng)使其原位轉(zhuǎn)變?yōu)長i₃Bi合金，從而促進了熔融鋰向Li₃Bi/CC支架中的注入。Li₃Bi/CC的三維結(jié)構(gòu)提供了較高的比表面積，降低了有效電流密度，從而抑制了枝晶的生長。

此外，DFT計算表明，Li在Li₃Bi表面的吸附能（?1.838 eV）大于體相Li的結(jié)合能（?1.606 eV），從而導(dǎo)致其在Li₃Bi表面的均勻成核和沉積。同時，Li原子在Li₃Bi表面的高擴散勢壘減緩了Li原子向快速生長的位置（如枝晶）的密集遷移，進一步促進了Li的均勻沉積。

圖1. DFT計算

因此，在無枝晶Li沉積條件下，Li/Li₃Bi/CC負(fù)極可穩(wěn)定工作1800 h以上，低電壓滯后為20 mV，在20 mA cm^-2的超高電流密度下穩(wěn)定循環(huán)250次。

此外，與裸露的Li負(fù)極相比，在Li-S/Li-LiFePO₄全電池中，Li/Li₃Bi/CC負(fù)極具有更高的庫侖效率、更出色的循環(huán)穩(wěn)定性和更高倍率的可逆容量。這種通過熱力學(xué)調(diào)節(jié)實現(xiàn)均勻鋰沉積的策略可能為探索用于高能鋰金屬負(fù)極的其他支架提供啟示。

圖2. Li-S/Li-LiFePO₄全電池的電化學(xué)性能

Thermodynamic Regulation of Dendrite-Free Li Plating on Li₃Bi for Stable Lithium Metal Batteries, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02613

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