基于液體電解質組裝的高壓鋰金屬電池（LMB）往往會遭受由電解質與帶電過渡金屬氧化物表面和活性鋰金屬之間的高反應性引起的電解質降解，固態(tài)電解質能夠顯著提高LMB的安全性，但其離子電導率低且界面特性較差。
在此，日本產(chǎn)業(yè)技術綜合研究所（AIST）周豪慎教授等人采用在其通道內(nèi)修飾有PSS聚合物（聚4-苯乙烯磺酸鈉）的 CuBTC金屬有機骨架（MOF，CuBTC-PSS）作為主體材料，制備了一種安全的準固態(tài)電解質。研究發(fā)現(xiàn)，納米/亞納米限制溶劑分子的性質和行為往往會發(fā)生巨大變化。
與典型的液體電解質不同，這種限制在亞納米級環(huán)境中的準固態(tài)電解質（6.5 ? MOF的亞納米通道內(nèi)）表現(xiàn)出不同尋常的特性和行為：更高的沸點、高度聚合的構型、良好的鋰離子電導率（僅略低于典型液態(tài)電解質，但在室溫和高溫下均明顯高于商用LAGP固態(tài)電解質）、擴展的電化學電壓窗口（約5.4 V）和高溫下的不燃性。因此，該準固態(tài)電解質在構建高度安全的LMB方面顯示出廣闊的應用前景。
圖1. 基于MOF的準固態(tài)電解質的物理表征
作者將這種準固態(tài)電解質引入到LMB中，發(fā)現(xiàn)LMB表現(xiàn)出無正極-電解質界面（CEI）的正極和無枝晶的鋰金屬表面。此外，基于該準固體電解質組裝的具有20?mg?cm-2質量負載的高壓NCM-811//Li軟包電池即使在極高溫度（90°C）和損壞（彎曲和切割）的惡劣工作條件下，仍能保持正常運行。
具體而言，該軟包電池在90°C的高溫下300次循環(huán)后容量仍保持171 mAh g-1，對應89%的容量保持率；即使經(jīng)過彎曲和切割后，該電池在100次循環(huán)后容量仍為164?mAh?g-1。因此，這項工作提出了一種制造不易燃且超穩(wěn)定的準固態(tài)電解質的策略，且將加速開發(fā)用于在各種實際工作條件下安全且高能量密度的LIB/LMB。
圖2. 惡劣條件下NCM-811//Li軟包電池的電化學性能
A stable quasi-solid electrolyte improves the safe operation of highly efficient lithium-metal pouch cells in harsh environments, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29118-6
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