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王振波/玉富達ACS Energy Lett.：揭示富鋰正極中面內(nèi)無序Li2MnO3結(jié)構(gòu)的熱力學(xué)和動力學(xué)

盡管陽離子和陰離子核氧化賦予富鋰氧化物突破容量極限的能力，但主導(dǎo)熱力學(xué)和動力學(xué)行為的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)仍不清楚。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)王振波教授、玉富達等人構(gòu)建了面內(nèi)有序和無序的Li/Mn 富鋰氧化物，揭示了Li₂MnO₃超結(jié)構(gòu)的熱力學(xué)起源和鋰存儲的動力學(xué)行為。

基于DFT計算，不同Li/Mn晶格有序態(tài)的形成能很好地揭示了Li₂MnO₃結(jié)構(gòu)的熱力學(xué)起源，面內(nèi)無序Li₂MnO₃過渡金屬（TM）層中熱力學(xué)脫鋰的時間順序延遲有助于緩解劇烈的結(jié)構(gòu)變化。

圖1. 面內(nèi)無/有序Li₂MnO₃模擬結(jié)構(gòu)及表征

面內(nèi)Li/Mn無序結(jié)構(gòu)快速的Li⁺擴散動力學(xué)和高容量的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性歸因于窄帶隙和d帶中心的負移，從而促進晶格氧氧化還原的穩(wěn)定。理論計算還揭示了脫鋰過程中持續(xù)保持的3D網(wǎng)絡(luò)，這確保了Li⁺在面內(nèi)無序Li₂MnO₃結(jié)構(gòu)中的快速擴散。

此外，原位XRD揭示的輕微晶胞變化和高度可逆的相演變證明了具有面內(nèi)無序 Li₂MnO₃結(jié)構(gòu)的富鋰材料的長期穩(wěn)定性。這項工作為提高高能鋰離子電池富鋰正極的電化學(xué)性能提供了一種有益的方法，并為陽離子無序材料的設(shè)計提供了新的視角。

圖2. 具有面內(nèi)無/有序的Li₂MnO₃結(jié)構(gòu)的富鋰材料的電化學(xué)性能

Revealing the Thermodynamics and Kinetics of In-Plane Disordered Li₂MnO₃ Structure in Li-Rich Cathodes, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01904

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