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層狀氧化物正極通常表現(xiàn)出高度的成分多樣性，從而為鈉離子電池提供可控的電化學(xué)性能。這些豐富的成分導(dǎo)致復(fù)雜的結(jié)構(gòu)化學(xué)，密切影響著堆疊偏好、相變和Na⁺動(dòng)力學(xué)。

西安交通大學(xué)王鵬飛等探索了一系列具有P2和O3整合的層狀復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)化學(xué)和最佳分布。

圖1 P2和O3型結(jié)構(gòu)的示意圖以及所得材料中相組分與煅燒溫度的關(guān)系

基于對(duì)鈉離子嵌入化學(xué)的理解，作者認(rèn)為合成溫度和鈉化學(xué)計(jì)量可用作區(qū)分P2型和O3型層狀鈉離子氧化物之間結(jié)構(gòu)競(jìng)爭(zhēng)的兩個(gè)關(guān)鍵指標(biāo)。因此，通過調(diào)整鈉化學(xué)計(jì)量（從2/3到1 mol 每單位）和煅燒溫度（從650到950 °C）系統(tǒng)地改變 P2和O3相之間的相比，可獲得一系列P2/O3復(fù)合材料。這里通過合理的雙相剪裁策略，成功制備了一種指定的P2/O3層狀復(fù)合材料 Na_0.766Ni_0.33Mn_0.5Fe_0.1Ti_0.07O₂。

圖 2 不同復(fù)合材料的電化學(xué)性能

受益于過渡金屬板中的可逆相變以及在鈉離子脫出和嵌入過程中共生結(jié)構(gòu)相界處的結(jié)構(gòu)應(yīng)變降低，Na_0.766Ni_0.33Mn_0.5Fe_0.1Ti_0.07O₂-950復(fù)合材料在鈉離子電池中表現(xiàn)出顯著的電化學(xué)性能，包括大容量0.2 C 時(shí)可逆放電容量為144 mAh g^-1、出色的倍率性能（10 C下為92 mAh g^-1）和良好的循環(huán)穩(wěn)定性（在0.2 C下循環(huán)100次后容量保持率 81.5%）。

此外，這種復(fù)合材料具有514 Wh kg^-1的能量密度，3.57 V（相對(duì)于Na⁺/Na）的平均工作電壓。這項(xiàng)工作不僅為高性能層狀共生結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)提供了一個(gè)全新的視角，而且加深了對(duì)鈉層狀正極結(jié)構(gòu)-電化學(xué)性質(zhì)關(guān)系的理解。

圖3 鈉嵌入/脫出過程中的結(jié)構(gòu)演化研究

A Rational Biphasic Tailoring Strategy Enabling High-Performance Layered Cathodes for Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202117728

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