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鋰與電解液的反應導致其持續(xù)消耗和枝晶生長，這阻礙了以可逆方式利用鋰金屬負極的巨大能量。通過界面和電解液工程抑制枝晶一直是人們關(guān)注的焦點，同時承認電解液-鋰金屬反應性是熱力學上的必然性。

清華大學何向明、徐宏等通過采用均勻納米多孔膜改變電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)，來有效抑制這種反應性。

圖1 Zr-MOCN@PP隔膜的光聚合及其微觀表征

這種均勻納米多孔隔膜（Zr-MOCN@PP）是以商業(yè)化PP隔膜為支撐，由含金屬內(nèi)核、甲基丙烯酸配體的團簇（Zr-MOC）在紫外光照下原位聚合得到的。

研究發(fā)現(xiàn)，這種納米結(jié)構(gòu)可以通過部分去除鋰離子初級溶劑化鞘中的溶劑分子來有效調(diào)節(jié)鋰離子的能量狀態(tài)，從而使電解液溶劑化鞘中的Li⁺比溶劑分子優(yōu)先還原，進而改變鋰金屬與碳酸酯或醚類電解液之間的反應性。

圖2 鋰對稱電池和鋰金屬全電池性能

這種抑制的反應性使鋰電極具有高度可逆性，結(jié)果，采用Zr-MOCN@PP隔膜，鋰對稱電池在1mA/cm²和1 mAh/cm²下可穩(wěn)定循環(huán)2000次，以NMC622為正極的鋰金屬全電池在4.6V和0.2C下循環(huán)100次后容量保持率為94.6%。

此外，即使經(jīng)過長期循環(huán)后，鋰金屬電極仍保持其金屬光澤，而不會形成樹枝狀或死鋰，也不會產(chǎn)生過量的溶劑消耗。納米結(jié)構(gòu)隔膜改變電解液的本體和界面行為的發(fā)現(xiàn)為我們指明了利用鋰金屬作為最有前景的負極的新方向。

圖3 理論計算鋰離子-溶劑化物的還原過程

Suppressing electrolyte-lithium metal reactivity via Li+-desolvation in uniform nano-porous separator. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27841-0

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清華何向明/徐宏Nat. Commun.：通過納米多孔膜抑制鋰與電解液的反應性

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