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隨著電動汽車市場的巨大發(fā)展，對快充電池技術的需求越來越大。然而，傳統(tǒng)石墨負極在快速充電條件下的緩慢動力學和鋰沉積阻礙了鋰離子電池的快充能力。開發(fā)具有快速鋰離子擴散能力和反應動力學的負極材料已受到廣泛關注。

中國科學院電工研究所馬衍偉、王凱等總結了快充負極材料探索的現(xiàn)狀，主要包括實現(xiàn)快充能力的關鍵挑戰(zhàn)、各種負極材料的固有結構和儲鋰機制，以及提高倍率性能的最新進展，包括形態(tài)調(diào)控、結構設計、表面/界面改性以及形成多相體系。最后，強調(diào)了發(fā)展快充鋰離子電池的挑戰(zhàn)和未來方向。

圖1 2012-2021年全球電動汽車銷量及發(fā)展趨勢

研究現(xiàn)狀：

（1）快充負極材料的關鍵挑戰(zhàn)：快充的限制因素包括傳質和電荷傳輸，前者是指電解質和電極材料中Li⁺傳輸，后者涉及溶劑化/脫溶劑化Li⁺的擴散以及Li⁺的 CEI和AEI擴散。對于負極側，確保鋰離子在負極體中的快速擴散和降低負極/電解質界面的動力學障礙是實現(xiàn)快充的關鍵挑戰(zhàn)。Li⁺和電子在固體電極和界面中的遷移速率很大程度上取決于電極和界面的電子和離子電導率。因此，通過各種策略提高主體材料和界面中的電子運動能力和離子擴散速率被認為是提高快充能力的主要方法。

（2）碳基負極：石墨是商業(yè)鋰離子電池最主要的負極，因為它具有高比容量和循環(huán)穩(wěn)定性。然而，緩慢的反應動力學和析鋰限制了其快充能力。包括硬/軟碳和納米碳在內(nèi)的無序碳，由于其擴大的層間距和大量的納米空隙/孔、邊緣和缺陷，最近被用作快充負極，這有利于鋰離子的快速傳輸和存儲。然而，由大量邊緣和缺陷造成的低首效會導致有限的循環(huán)壽命和儲能效率。無序碳的結構調(diào)整和修飾是在不犧牲其他性能的情況下獲得快充的主要方法。

圖2 各種快充負極材料的比較

（3）過渡金屬氧化物/二硫化物負極：與碳負極相比，插層金屬氧化物（LTO、TiO₂、Nb₂O₅、TiNb₂O₇等）的高工作電位避免了析鋰的風險，確保了快充條件下的安全性，但較低的本征電導率和較差的離子擴散系數(shù)限制了它們的倍率性能。轉化型金屬（Fe、Co、Mn、Cu 和 Ni）氧化物/過渡金屬二硫化物在鋰化/脫鋰過程中通常會發(fā)生較大的體積變化，這會導致顆粒粉碎和失去電接觸，從而導致容量快速衰減。此外，由于其固有的半導體性質，導電性也很差，這限制了高倍率充放電性能。在這些負極材料方面，研究重點是利用納米化、表面涂層、氧空位和離子摻雜來減少離子擴散路徑，提高電子傳導性，從而有效提升快充性能。

（4）合金負極和磷基負極：合金負極包括金屬負極（Sn、Sb、Pb、Bi等）和半導體負極（Si、Ge），具有極高的比容量。然而，低電子電導率和充放電過程中嚴重的體積變化限制了它們的電化學反應動力學和循環(huán)壽命。磷（主要是紅/黑磷）和金屬（Fe、Co、Ni、Sn和Cu）磷化物具有高可逆容量、合適的工作電位和優(yōu)異的Li⁺輸運能力，被認為是良好的快充負極。不幸的是，鋰化過程中固有的低電子電導率和大體積膨脹（黑磷約為300%）會導致其電化學動力學緩慢和循環(huán)壽命不足。與金屬氧化物類似，納米化、與導電緩沖基體結合是目前縮短離子擴散路徑、提高電子導電性以及適應體積膨脹的主流解決方案。

（5）一些新出現(xiàn)的材料：一些具有顯著快充性能的新型負極材料的出現(xiàn)也引起了研究界的廣泛關注。例如，無序巖鹽Li_3+xV₂O₅表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能，它可以可逆地嵌入/脫嵌兩個鋰離子（高容量），并且與Li相比呈現(xiàn)出0.6 V的電壓平臺，從而降低了鋰金屬沉積的風險。此外，基于聚銻酸（PAA）的負極還表現(xiàn)出極其可逆的比容量、優(yōu)異的倍率性能和長循環(huán)壽命。

未來研究方向：

（1）開發(fā)具有快速動力學的新型負極材料：為滿足未來快充的要求，負極應同時具有快速動力學、高可逆容量、合適的工作電位和長循環(huán)壽命。插層贗電容材料（T-Nb₂O₅、TiO₂、Ti₃C₂ MXene等）值得關注，它具有電池材料的能量密度和電容材料的功率密度，作為快充負極材料具有很大的應用前景。具有層狀結構的過渡金屬二硫屬化物（MX2）是另一類有前景的負極材料，其中層狀結構有利于離子嵌入和電子傳輸。此外，可能會出現(xiàn)具有熱力學亞穩(wěn)態(tài)的新型負極材料，可以與納米級材料實現(xiàn)多于一個電子的氧化還原，或形成成分梯度以提高電化學性能。

圖3 鋰離子電池快充負極材料的未來研究方向

（2）材料方法學：在大數(shù)據(jù)時代，材料基因組和數(shù)據(jù)驅動的機器學習技術逐漸應用于材料開發(fā)。未來的研究應側重于開發(fā)智能機器學習算法，在降低實驗成本的基礎上，通過高通量篩選和深度數(shù)據(jù)分析，提高快充負極材料的發(fā)現(xiàn)和設計效率。

（3）改善負極/電解質界面（SEI）：具有優(yōu)異離子電導率和機械穩(wěn)定性的SEI層有望用于快充，而SEI的性能取決于電解質成分和材料結構。開發(fā)電解質添加劑以形成具有足夠離子電導率和可忽略不計電子電導率的致密穩(wěn)定SEI層是非常必要的。對于電極側，表面改性可以降低離子擴散的障礙，獲得穩(wěn)定的SEI，也可以抑制負極表面的鋰沉積。此外，應該探索構建能夠承受大電流密度的穩(wěn)定SEI的方法。

（4）快充負極的基本觀點：進一步揭示快充過程中Li⁺傳輸過程的基本觀點，包括Li⁺脫溶劑化、Li⁺通過SEI擴散和Li⁺在負極中的遷移。

（5）安全性：大充電電流會造成電池溫度升高，從而導致界面副反應甚至熱失控等一系列安全問題，可通過開發(fā)具有高離子電導率和高溫穩(wěn)定性的新型電解質來解決。此外，需要開發(fā)電熱多物理場耦合模型來描述內(nèi)部機制，確定電荷優(yōu)化簡化電氣模型中的影響參數(shù)至關重要。

（6）材料-電極裝置的多尺度設計：電池是一個多元素集成系統(tǒng)，提高一個參數(shù)可能會對其他電池指標產(chǎn)生負面影響。負極材料本身的研究使得快充性能得到顯著提升，但電極結構和電池配置的工程設計也不容忽視。

Fast Charging Anode Materials for Lithium-Ion Batteries: Current Status and Perspectives. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200796

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