典型有機(jī)溶劑基電解液的易燃性和泄漏問題極大地阻礙了高安全性鋰離子電池(LIBs)的發(fā)展。作為電解液的替代者之一，水凝膠電解質(zhì)表現(xiàn)出高安全性、高柔韌性、低成本且對環(huán)境無害。然而，典型水凝膠電解質(zhì)的窄電化學(xué)穩(wěn)定性窗口(ESW)限制了電池的工作電壓。

明斯特大學(xué)Jie Li、美國陸軍研究實(shí)驗(yàn)室Oleg Borodin、四川大學(xué)何欣等報(bào)告了一種新型“共晶凝膠包水（water-in-eutectogel，WiETG）”電解質(zhì)，它是通過將水凝膠與“深共晶溶劑”（LiTFSI-乙酰胺）相結(jié)合而制成的。

圖1. WiETG電解質(zhì)的制備及表征

由于水分子的小尺寸及其與深共晶溶劑(DESs)的混溶性，通過引入少量水，可以改善DES的物理化學(xué)特性（例如，增強(qiáng)離子電導(dǎo)率），同時(shí)保持ETG的寬ESW。結(jié)果，與其他含聚合物的電解質(zhì)相比，所獲得的WiETG表現(xiàn)出高安全性（不燃）和優(yōu)異的彈性性能。

同時(shí)，水分子參與共晶溶劑中的Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了更快的鋰離子傳輸，從而提高了離子電導(dǎo)率。此外，得益于DFT模型證實(shí)的WiETG電解質(zhì)中的低水活性，獲得了相對較低的還原電位極限，從而能夠利用鈦酸鋰負(fù)極 (Li₄Ti₅O₁₂，LTO)。

圖2. WiETG電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性

實(shí)驗(yàn)顯示，采用WiETG電解質(zhì)的LMO||LTO全電池表現(xiàn)出高能量效率（86%，1 C）和良好的循環(huán)穩(wěn)定性（在5 C下500次循環(huán)后保持89%），這是因?yàn)樵诔跏汲浞烹娧h(huán)期間有效地形成了SEI和CEI，從而有效抑制了析氫反應(yīng)（HER）。

此外，基于WiETG電解質(zhì)的的柔性LMO||LTO軟包電池即使在不同的彎曲角度下也顯示出與相應(yīng)扣式電池相似的循環(huán)能力，并在0 °C時(shí)保持了86%的容量，顯示出廣泛的工作溫度范圍。這些結(jié)果表明，WiETG電解質(zhì)具有廣泛應(yīng)用于高安全柔性電子設(shè)備的潛力。

圖3. LMO||LTO全電池性能

“Water-in-Eutectogel” Electrolytes for Quasi-Solid-State Aqueous Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200401