聚（乙烯基碳酸乙烯酯）（PVEC）電解質(zhì)是固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）的優(yōu)選之一。然而，較差的抗氧化能力仍然阻礙著其在具有高壓正極的高能SSLMBs中的實(shí)際應(yīng)用。
北京工業(yè)大學(xué)尉海軍、清華大學(xué)張強(qiáng)等提出了通過分子結(jié)構(gòu)調(diào)整來改善PVEC性能的策略。
圖1 C-PVEC電解質(zhì)的合成及結(jié)構(gòu)表征
具體而言，作者提出了通過預(yù)先破壞弱鍵然后進(jìn)行聚合來調(diào)節(jié)分子結(jié)構(gòu)的策略，這可以擴(kuò)寬PVEC的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口，并提供高離子電導(dǎo)率，結(jié)果C-PVEC表現(xiàn)出較寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（4.8 V vs. Li+/Li）和高離子電導(dǎo)率（1.1 × 10-3 S cm-1 at 25 °C）。
理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)，通過在聚合過程中破壞五元環(huán)的弱鍵合，電解質(zhì)的抗氧化能力和與高壓正極的界面相容性顯著增強(qiáng)，另外在Sn(Oct)2催化劑聚合后在金屬負(fù)極表面形成的LixSn合金也增強(qiáng)了與鋰負(fù)極的界面相容性。
圖2 C-PVEC電解質(zhì)的電化學(xué)性質(zhì)
結(jié)果，采用LiCoO2正極和C-PVEC電解質(zhì)的固態(tài)電池在 25 °C下充電至 4.5 V 時(shí)表現(xiàn)出超過100次循環(huán)的高容量。因此，這項(xiàng)工作不僅展示了一種通過分子結(jié)構(gòu)調(diào)整來增強(qiáng)聚合物電解質(zhì)與電極之間界面相容性的有效方法，而且為打破不穩(wěn)定的弱鍵合來開發(fā)聚合物電解質(zhì)以滿足SSLMBs的應(yīng)用需求提供了一種設(shè)計(jì)策略。
Molecular structure adjustment enhanced anti-oxidation ability of polymer electrolyte for solid-state lithium metal battery. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107330
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