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?中南/鄭大J. Catal.：不對(duì)稱(chēng)N、S配位的單原子鈷與電子再分布用于催化加氫喹啉

中南大學(xué)劉又年和鄭州大學(xué)王立強(qiáng)等人報(bào)道一種蛋白質(zhì)-金屬-離子網(wǎng)絡(luò)策略，用于制備負(fù)載在分級(jí)多孔碳（SA-Co/NSPC）上的單原子Co。SA-Co/NSPC具有不對(duì)稱(chēng)的N/S配位金屬中心，即Co₁–N₃S₁。

此外，碳基質(zhì)具有超薄的二維形態(tài)和分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)。具有Co₁-N₃S₁活性位點(diǎn)的SA-Co/NSPC催化劑對(duì)N-雜環(huán)的加氫表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

為了了解SA-Co/NSPC催化劑的加氫機(jī)理，DFT理論計(jì)算研究Co₁-N₄（A）和Co₁-N₃S₁位點(diǎn)（B）的加氫反應(yīng)。與Co₁-N₄相比，Co₁-N₃S₁的不對(duì)稱(chēng)配位環(huán)境導(dǎo)致Co中心和相鄰碳原子的電子密度重新分布，導(dǎo)致Co中心上的電子分布更多。

與Co₁-N₄位點(diǎn)中的Co原子相比，Co₁-N₃S₁位點(diǎn)中的Co原子表現(xiàn)出下移的d帶中心（1.14eV對(duì)0.99eV）。

由于d帶中心介于反鍵和成鍵之間，可以用來(lái)描述H-金屬鍵的強(qiáng)度。當(dāng)d帶中心下移時(shí)，反鍵態(tài)能級(jí)降低，容易被填充，可能導(dǎo)致解離H的解吸能低。

氫原子在Co₁-N₄和Co₁-N₃S₁上的脫附能(E_d)分別為2.71和2.42eV。較低的氫原子脫附能有利于后續(xù)加氫反應(yīng)的擴(kuò)散。此外，還研究喹啉在Co₁-N₄和Co₁-N₃S₁表面的吸附行為。

Co₁-N₄和Co₁-N₃S₁上的喹啉吸附能分別為-1.23和-0.67eV，較低的吸附能可以促進(jìn)喹啉的活化，從而有利于其進(jìn)一步加氫。

然后，進(jìn)一步研究H₂在Co₁-N₄和Co₁-N₃S₁位點(diǎn)上的吸附/解離和解離氫(H*)的擴(kuò)散。H₂在Co₁-N₃S₁上的吸附能比Co₁-N₄稍高（0.11對(duì)0.09eV），表明H₂的吸附能力幾乎相同。

然后，我們進(jìn)一步研究Co₁-N₄和Co₁-N₃S₁上的H₂解離和H*擴(kuò)散。Co₁-N₃S₁上的H₂解離能壘為0.50eV，而Co₁-N₄上的解離能壘為0.51eV，表明Co₁-N₃S₁和Co₁-N₄的H₂解離能力相似。Co₁-N₃S₁上的H*擴(kuò)散比Co₁-N₄上的勢(shì)壘低得多（0.12對(duì)0.26eV），這表明H*在Co₁-N₃S₁上比在Co₁-N₄上更容易擴(kuò)散。較低的擴(kuò)散勢(shì)壘有利于氫化過(guò)程。因此，Co₁-N₃S₁的活性位點(diǎn)可能比Co₁-N₄對(duì)加氫反應(yīng)具有更好的催化活性。

Feiying Tang, Guangji Zhang et al. Unsymmetrically N, S-coordinated single-atom cobalt with electron redistribution for catalytic hydrogenation of quinolines. Journal of Catalysis 414 (2022) 101–108

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.08.033

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/14/d4cdc1726c/

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