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ACS Catal.: 接近100%!表面活性劑對(duì)Ag在低電位下的電化學(xué)CO2還原為CO的選擇性

ACS Catal.: 接近100%!表面活性劑對(duì)Ag在低電位下的電化學(xué)CO2還原為CO的選擇性
電極-電解質(zhì)界面(EEI)的復(fù)雜性給電催化劑的合理設(shè)計(jì)造成很大挑戰(zhàn),電催化劑設(shè)計(jì)促進(jìn)了電催化反應(yīng)中特定產(chǎn)物的選擇性形成。有機(jī)物種已被用于調(diào)節(jié)金屬催化劑的CO2還原行為。
加利福尼亞大學(xué)的 Francesca M. Toma和F. Dean Toste及加州理工學(xué)院的 William A. Goddard III等人發(fā)現(xiàn)了一種季銨表面活性劑,可以提高Ag的CO選擇性。
ACS Catal.: 接近100%!表面活性劑對(duì)Ag在低電位下的電化學(xué)CO2還原為CO的選擇性
作者利用二十六烷基二甲基溴化銨(2-C16)改性Ag表面,則Ag箔上的CO的法拉第效率從 ?25%提高到97%,同時(shí)產(chǎn)生CO的電流密度從0.14 mA cm-2 增加1.21 mA cm-2,增加了9倍。并將產(chǎn)生H2的電流密度從0.44 mA cm-2降低至0.001 mA cm-2,降低了440倍。
ACS Catal.: 接近100%!表面活性劑對(duì)Ag在低電位下的電化學(xué)CO2還原為CO的選擇性
具有最高選擇性的二十六烷基二甲基溴化銨(2-C16)可提高Ag表面附近的CO2的量以及足夠的H2O來激活CO2
雖然將CO2還原為CO需要臨界數(shù)量的水分子,但選擇性趨勢(shì)與CO2分子的可用性密切相關(guān)。該項(xiàng)工作證明了陽(yáng)離子改性劑的有序性在活性位點(diǎn)周圍起著重要作用,從而決定了反應(yīng)的選擇性。
Approaching 100% selectivity at low potential on Ag for electrochemical CO2 reduction to CO using a surface additive. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c00830

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