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汪淏田等Nature子刊：95%FE、400 mA cm-2局部電流！B-C催化劑高效氧還原為H2O2

過氧化氫（H₂O₂）的氧還原反應(yīng)為H₂O₂的生產(chǎn)提供了一條綠色的替代途徑，但是其缺乏有效的催化劑來在工業(yè)相關(guān)的生產(chǎn)率下同時實現(xiàn)高選擇性和活性。

近日，美國萊斯大學(xué)汪淏田教授和美國德克薩斯州大學(xué)奧斯汀分校Yuanyue Liu（共同通訊作者）等人報道了一種摻硼-碳（B-C）作為對H₂O₂具有高選擇性和活性的2e^– ORR催化劑，尤其是在大電流密度下。

對比最先進的氧化碳催化劑，該B-C催化劑在工業(yè)相關(guān)電流下的活性顯著提高，同時不犧牲H₂O₂選擇性，節(jié)省超過210 mV的過電位，提供300 mA cm^-2 ORR電流和約85% H₂O₂法拉第效率（FE）。

通過在30 h連續(xù)電解中保持高活性（200 mA cm^-2）和選擇性（85-90%），該B-C催化劑還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。包括N、P和S在內(nèi)的其他非金屬摻雜劑顯示出緩慢的H₂O₂活性或低選擇性，表明摻雜劑在調(diào)節(jié)碳基催化劑的電子結(jié)構(gòu)以及H₂O₂選擇性和活性方面的核心作用。

通過考慮熱力學(xué)和動力學(xué)方面的電荷效應(yīng)，密度泛函理論（DFT）計算揭示了B-C催化劑中的B位點是H₂O₂活性和選擇性的來源。作者發(fā)現(xiàn)從熱力學(xué)的角度來看，B-C系統(tǒng)的過電位幾乎為零，而從恒定電位分子動力學(xué)上看2e^–途徑的能壘低于的4e^–途徑的能壘。

這些結(jié)果在原子水平上揭示了ORR反應(yīng)機制。作者進一步將B-C催化劑應(yīng)用到開發(fā)的H₂O₂固體電解質(zhì)反應(yīng)器中，以連續(xù)有效地生成具有高FEs（高達95%）和高H₂O₂部分電流（高達400 mA cm^-2）的純H₂O₂溶液，展示了該催化劑在未來實際應(yīng)用中的巨大潛力。

Highly active and selective oxygen reduction to H₂O₂ on boron-doped carbon for high production rates. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24329-9.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24329-9.

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