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ACS Nano: 在石墨烯上設(shè)計(jì)配位的Ni-Nx和Fe-Nx用于電化學(xué)CO2轉(zhuǎn)化制合成氣

電化學(xué)CO₂還原制高附加值化學(xué)品是一條重要的CO₂減排路徑，貴金屬Pt、Pd、Au、Ag是優(yōu)異的CO₂電還原制CO催化劑，發(fā)展過渡金屬Ni、Co、Fe為代表的單原子催化劑用于該反應(yīng)極具前景。

新南威爾士大學(xué)Rose Amal、Rahman Daiyan和國(guó)立臺(tái)灣大學(xué)Ru-Shi Liu等人提出了一種自上而下的策略用于在多孔石墨烯框架上可控制備配位Ni-N_x（Ni-hG）和Fe-N_x（Fe-hG）催化劑，Ni-hG和Fe-hG催化劑可以任意比例結(jié)合在廣泛的電勢(shì)范圍（-0.6到-1.1 V）內(nèi)制備合成氣（H₂/CO=1-10）。研究發(fā)現(xiàn)，隨著Ni-N_x中N的配位數(shù)減少，CO選擇性增加，而Fe-N_x位點(diǎn)支持HER反應(yīng)。

結(jié)合多種結(jié)構(gòu)表征手段，證實(shí)物理混合Ni-hG/Fe-hG催化劑中形成了Ni-N_x和Fe-N_x配位結(jié)構(gòu)，Ni和Fe分別以單原子形式高度分散。

圖1. 催化劑結(jié)構(gòu)表征

催化結(jié)果表明，Ni-hG可以高選擇性催化CO生成，法拉第效率大于90%，F(xiàn)e-hG催化H₂生成的法拉第效率同樣高于90%。在-0.6到-1.1 V范圍內(nèi)，物理混合后的Ni-hG/Fe-hG催化CO生成的法拉第效率約為50%，合成氣比例約為1。

當(dāng)把Ni-hG和Fe-hG以不同比例混合時(shí)，合成氣H₂/CO比可以得到調(diào)整。并且，該催化劑可以成功應(yīng)用于膜電極反應(yīng)器氣相CO₂電還原制合成氣。

圖2. CO₂電還原性能測(cè)試和機(jī)理研究

圖3. 大規(guī)模催化測(cè)試

Designing Undercoordinated Ni-N_x and Fe-N_x on Holey Graphene for Electrochemical CO₂ Conversion to Syngas. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03293.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/14/a19c1dca99/

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