強(qiáng)金屬-載體相互作用(SMSI)被認(rèn)為是多相催化中最重要的概念之一,但很少有研究關(guān)注SMSI調(diào)節(jié)載體結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及其對(duì)催化性能的作用。基于此,華南理工大學(xué)陳禮敏等人報(bào)道了在不同氣氛中預(yù)處理的銳鈦礦TiO2(001)納米片負(fù)載Pt進(jìn)行逆水煤氣變換反應(yīng),該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能。研究表明,TiO2載體的氫化和N摻雜都會(huì)產(chǎn)生表面和本體缺陷。表面氧空位和摻雜的N物種增強(qiáng)了負(fù)載過程中Pt物種的分散,并且負(fù)載的Pt物種和SMSI促進(jìn)了TiO2載體的還原,從而在H2活化過程中產(chǎn)生更多的表面氧空位和缺陷。此外,更多的電子從TiO2轉(zhuǎn)移到N摻雜催化劑中的表面Pt物種,導(dǎo)致Pt和N摻雜載體之間更重要的SMSI效應(yīng)。而在RWGS反應(yīng)過程中,表面缺陷吸附CO2形成活性中間體,容易分解為CO,而表面Pt顆粒激活H2并使H2溢出以補(bǔ)充表面和整體缺陷。與氫化相比,N摻雜的TiO2具有更穩(wěn)定的Ti3+,在還原氣氛中傾向于遷移到表面以填補(bǔ)消耗的表面缺陷從而提高催化性能。這種新型的RWGS反應(yīng)路線在Pt/N-TiO2催化劑上具有更好的催化性能。通過對(duì)調(diào)節(jié)SMSI的載體缺陷以及SMSI對(duì)缺陷再生和遷移的影響以及它們各自對(duì)催化性能的影響進(jìn)行全面系統(tǒng)的研究,可實(shí)現(xiàn)所提出的新型RWGS反應(yīng)路線。這種研究策略厘清了催化劑結(jié)構(gòu)-性能之間的關(guān)系,這在涉及SMSI效應(yīng)的多相催化中是可行的。Reciprocal regulation between support defects and strong metal-support interactions for highly efficient reverse water gas shift reaction over Pt/TiO2?nanosheets catalyst,?Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120507