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長期以來，開發(fā)高能量密度鋰離子電池(LIBs)以滿足不斷增長的電動汽車市場的需求一直是全球當務之急。提高LIBs能量密度最有效的策略之一是提高輸出電壓，這在很大程度上取決于正極材料。作為最有前景的高壓LIBs正極（> 4 V vs Li/Li⁺），富鋰層狀氧化物、富鎳層狀氧化物、尖晶石氧化物和高壓聚陰離子化合物四大類正極仍面臨的嚴峻考驗是在保持高容量、快速倍率能力和長使用壽命的同時實現(xiàn)輸出電壓的提高。

華中科技大學黃云輝、袁利霞、許恒輝等重點介紹了高壓正極材料從實驗室到工業(yè)化發(fā)展的關鍵環(huán)節(jié)。首先，闡明了四種材料的失效機理，重點關注了優(yōu)化策略，特別是易于規(guī)模化生產(chǎn)的解決方案。然后，為了彌合實驗室和工業(yè)之間的差距，還討論了電池技術的成本管理、安全評估、實際電池性能評估和可持續(xù)性。最后，總結(jié)了高壓正極材料商業(yè)化面臨的嚴峻挑戰(zhàn)和有希望的策略，以促進高能量密度LIBs的大規(guī)模應用。

圖1 采用各種正極和負極組合的LIBs的性能評估

人們普遍認為，LIBs的能量密度需要達到300 Wh kg^-1左右，甚至單電池級需要達到350 Wh k^g-1，才能滿足電動汽車、智能電網(wǎng)等領域的需求?，F(xiàn)在富鎳層狀氧化物Li[Ni_1-x-yCo_xMn_y]O₂（充電電壓<4.5 V）已經(jīng)成功商業(yè)化，并逐步應用于電動汽車。如果充電電壓可以提高到4.5 V或更高，能量密度將進一步提高。

與石墨-硅負極配對時，高壓LIBs的電池級能量密度可達到350 Wh kg^-1，如果用鋰金屬替代負極，有望進一步提升至500 Wh kg^-1。然而，高壓正極材料的穩(wěn)定性不如傳統(tǒng)正極材料（LiCoO₂、LiFePO₄）。因此，需要深入研究高壓正極材料的失效機理，并需要相應的有效優(yōu)化策略。同時，電池安全性評估和廢舊電池回收利用技術也亟待實現(xiàn)，以實現(xiàn)鋰離子電池的可持續(xù)發(fā)展。

圖2 表面涂層策略

目前，高壓正極材料的商業(yè)化仍面臨以下挑戰(zhàn)：

（1）失效機理分析。高壓正極的循環(huán)穩(wěn)定性不如傳統(tǒng)正極材料，這主要歸因于高壓正極材料的降解和正極/電解質(zhì)界面處電解質(zhì)的分解。

（2）電化學性能的總體評價。據(jù)報道，通過表面涂層、元素摻雜和電解質(zhì)優(yōu)化等策略可以顯著提高高壓正極材料的電化學性能。盡管如此，測試參數(shù)，如電解液量和面容量負載變化，與行業(yè)要求相去甚遠。一般來說，報道的面容量在5 C倍率下低于1 mAh cm^-2和5 mA cm^-2，遠低于實際LIBs（5 C下，~ 4 mAh cm^-2 和20 mA cm^-2）。此外，電解液的用量應控制在3 g Ah^-1以下，以達到350 Wh kg^-1的高能量密度。此外，值得注意的是，LIBs的運行條件在實際應用中是復雜多變的。

（3）優(yōu)化電池安全標準。為在電動汽車中使用，高壓LIBs面臨著安全問題，這是最大的問題之一。正極材料和電解液在高壓下的穩(wěn)定性有待大幅度提高。此外，高壓電池在機械濫用、電氣濫用和熱濫用下的熱失控機制有待進一步研究。同時，還需要制定相關的電池安全測試標準，如擠壓測試、過充測試、短路測試、穿刺測試等。除了工作安全外，電池制造的安全性也應受到更多關注。

（4）構(gòu)建LIBs的閉環(huán)循環(huán)利用。由于鈷、鋰、鎳等金屬資源的稀缺性，如何實現(xiàn)電池的二次生命應用并高效回收廢舊電池是實現(xiàn)電池產(chǎn)業(yè)可持續(xù)發(fā)展的關鍵。

圖3 用于高壓LIBs的可持續(xù)發(fā)展的閉環(huán)電池生命周期

Building Practical High-voltage Cathode Materials for Lithium-ion Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200912

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黃云輝/袁利霞/許恒輝AM：構(gòu)建實用的鋰離子電池高壓正極材料

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