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周豪慎/郭少華Adv. Sci.：協(xié)同陰陽離子氧化還原獲得高穩(wěn)定層狀正極

鈉離子電池通常被認為是大規(guī)模儲能有希望的候選者。層狀鐵/錳氧化物正極由于元素豐度和高理論容量而受到廣泛關注。然而，由于在連續(xù)的鈉釋放和吸收過程中，錳溶解和鐵遷移的趨勢，這些材料的電化學性能通常會發(fā)生顯著下降。

南京大學周豪慎教授、郭少華教授等提出了一種在層狀Mn/Fe基正極Na_2/3Fe_2/3Mn_1/3O₂（NFM）中通過Li取代協(xié)同陰陽離子氧化還原的策略，以抑制過渡金屬離子電化學活性的過度使用所導致的結(jié)構退化，同時實現(xiàn)晶格應變的降低和電化學性能的提高。

圖1. NFM和NLFM的結(jié)構表征

結(jié)果表明，獲得的Na_0.8Li_0.2Fe_0.2Mn_0.6O₂（NLFM）由于Li取代而顯示出至少三個優(yōu)勢：首先，NLFM在空氣中暴露1個月，甚至在水中浸泡1周后仍顯示出令人印象深刻的結(jié)構穩(wěn)定性，而在空氣和水中儲存后，NFM中明顯出現(xiàn)了一個新相。

第二，密度泛函理論(DFT)計算、軟X射線吸收光譜(sXAS)和 X 射線光電子能譜(XPS)的結(jié)果證明，NLFM的氧氧化還原過程被激活，從而可提供更高的比容量。最后，NFM的有害相變在NLFM中被顯著抑制，這有助于快速的Na⁺傳輸和更好的循環(huán)性能，此外，可忽略的Mn溶解、不可見的Fe遷移和晶格應變也得到證實。

圖2. NLFM和NFM的電化學性能比較

受益于上述優(yōu)勢，NLFM表現(xiàn)出增強的電化學性能，表現(xiàn)為≈165 mAh g^-1的高可逆容量、提升的容量保持率（在200 mA g^-1下經(jīng)過100次循環(huán)后為98.3%）和強大的容量恢復能力。這些發(fā)現(xiàn)加深了對陰離子和陽離子氧化還原協(xié)同作用的理解，并為設計用于鈉離子電池的高穩(wěn)定性層狀正極提供了新的見解。

圖3. 正極的結(jié)構演變

Synergetic Anion–Cation Redox Ensures a Highly Stable Layered Cathode for Sodium-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105280

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