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宏觀量子現(xiàn)象的控制，是探索量子材料應(yīng)用的關(guān)鍵。超快光學(xué)輻照是一種操縱量子相甚至促進(jìn)出現(xiàn)新的量子相的方法，如光誘導(dǎo)超導(dǎo)，光開關(guān)到隱藏相，相的相干控制，超快光子誘導(dǎo)亞穩(wěn)態(tài)和光調(diào)制奇異相等。特別是與晶格振動或相序參數(shù)相干耦合的光子，可以很大程度上驅(qū)動激發(fā)遠(yuǎn)離平衡，這可能是一種實現(xiàn)材料中新相的有效方法。然而，通過光學(xué)操縱電子維度來實現(xiàn)新相位的可能性，仍然是一個很大的開放課題。

電荷密度波(CDW)材料中的超快光子激發(fā)，可以通過電子-聲子散射過程誘導(dǎo)相序的完全反轉(zhuǎn)，且反轉(zhuǎn)相的對稱性(Φ = 1)與原始相的對稱性(Φ =?1)相等。宏觀疇壁，可能在反相與初始相之間平行于表面存在，其中電子態(tài)是二維(2D)的(圖1a)。然而，這種光子誘導(dǎo)的二維電子態(tài)在材料中從未被識別出來，在實驗中這些態(tài)是否保持了長程有序也還不清楚。

在此，來自上海交通大學(xué)的向?qū)?amp;張文濤等研究者，利用飛秒紅外激光脈沖對三維電荷密度波材料(1T-TiSe₂)中的周期性晶格畸變進(jìn)行了分段反演，產(chǎn)生了具有異常性質(zhì)的瞬態(tài)二維有序電子態(tài)的宏觀疇壁。相關(guān)論文以題為“Optical manipulation of electronic dimensionality in a quantum material”于2021年07月07日發(fā)表在Nature上。

在此，研究者報道了一種三維CDW材料表面超快光子誘導(dǎo)的長程二維有序電子態(tài)。研究者利用紅外超短激光脈沖抽運樣品，隨后，分別利用高分辨率時間分辨光電發(fā)射光譜(trARPES)和MeV超快電子衍射(UED)監(jiān)測了樣品的電子結(jié)構(gòu)和晶格動力學(xué)(圖1b)。隨著能量和泵注量分辨率的提高，trARPES實驗表明，由于超快速相反轉(zhuǎn)引起的宏觀疇壁，表面出現(xiàn)了二維電子態(tài)，這由高分辨率UED實驗的時間晶格畸變所證實，與此同時，這與基于時間和空間依賴的雙壁Ginzburg Landau勢的唯象理論是一致的。此外，在宏觀疇壁上，研究者確定了一個相——它具有增強(qiáng)的態(tài)密度和在費米能(E_F)附近可能打開的能隙。

圖1. TiSe₂的時間分辨電子結(jié)構(gòu)和電子衍射模式

圖2. 實驗和模擬電子結(jié)構(gòu)和PLD動力學(xué)

圖3. 光誘導(dǎo)的疇壁

圖4. 泵-誘導(dǎo)疇壁的能隙

綜上所述，研究者在1T-TiSe₂中檢測到了光誘導(dǎo)的宏觀CDW疇壁。所發(fā)現(xiàn)的疇壁在光反相與原始相之間平行于表面存在，通過微調(diào)激發(fā)能可以將疇壁放置在靠近表面的位置。這種宏觀疇壁展示了二維電子系統(tǒng)的行為，因此，它是實現(xiàn)新相的平臺，例如具有超導(dǎo)的相。

該工作提出了一種利用超快激光抽運操縱量子材料的方法，并為具有新功能的下一代設(shè)備打開了一扇通往超快科學(xué)的窗口。然而，還需要進(jìn)一步的研究來闡明產(chǎn)生這種宏觀疇壁的精確機(jī)理，確定這種方法是否適用于其他CDW材料甚至其他有序固體，以及最重要的是確定觀察到的能隙是否是光誘導(dǎo)超導(dǎo)的結(jié)果。

參考文獻(xiàn)

Duan, S., Cheng, Y., Xia, W. et al. Optical manipulation of electronic dimensionality in a quantum material. Nature 595, 239–244 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03643-8

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03643-8#citeas

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上交大2021年第2篇Nature

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