對于無金屬氮(N)摻雜的碳催化劑,嵌入碳骨架中的多種含氮物種通常被認為是化學促進劑,可以提高其對CO2電還原反應(CO2RR)的催化性能。然而,關于何種N物種起主導作用仍存在爭議。基于此,圣地亞哥州立大學顧競、山西大學張獻明與張峰偉和蘭州大學董正平等人開發(fā)了一種軟模板輔助策略合成高表面積、高濃度的N摻雜碳NG催化劑。NG-T(T=700-1000°C)中的N物種可通過溫度的改變進行微調(diào),從而促進各種N物種的功能區(qū)分,可獲得更高的電導率和大量的活性位點?;趯υ糚c/CNTs和NG-T催化劑的綜合分析,研究人員確定NG-1000中石墨N物種附近的碳原子是CO2RR的主要活性物種。這種非金屬基電催化劑能夠在-0.72 V下實現(xiàn)95.0%的CO選擇性,CO電流密度可達9.07 mA cm-2,與最先進的金屬基電催化劑性能相當。這種不含金屬的N摻雜類石墨烯碳是用于可再生CO2固定和轉(zhuǎn)化的金屬基催化劑的優(yōu)先替代品。研究人員將進一步探索雜原子摻雜對提高催化劑性能的作用,確定可能的實際活性中心,并對這些催化劑進行合理的設計。Graphitic-N highly doped graphene-like carbon: A superior metal-free catalyst for efficient reduction of CO2,?Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120510