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蘇寶連/李昱NSR: 首次提出！強可逆原子軌道雜化實現(xiàn)高穩(wěn)定鋰硫電池

硫正極的穿梭效應(yīng)和過度的體積變化嚴(yán)重阻礙了鋰硫電池的工業(yè)化應(yīng)用，尋找一種有效的方法來抑制穿梭效應(yīng)和體積膨脹仍然具有很大的挑戰(zhàn)性。

為此，武漢理工大學(xué)蘇寶連教授、李昱教授等人首次報道了一種創(chuàng)新的原子軌道雜化概念，用于構(gòu)建具有雙聚苯胺（PANI）層的分層中空夾層硫納米球（HNP）作為大型高性能鋰硫電池的正極材料（記為S-PANI@S@S-PANI-HNPs）。

其中，PANI@S@ PANI-HNPs的原位硫化導(dǎo)致元素硫與PANI反應(yīng)形成交聯(lián)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的硫-聚苯胺（S-PANI）聚合物網(wǎng)絡(luò)且具有相互連接的二硫鍵，從而為硫物質(zhì)提供協(xié)同的強結(jié)構(gòu)和化學(xué)雙重限制。這種內(nèi)在的新型化學(xué)限制通過Li 1s、S 2p和N 2p之間的高度可逆原子軌道雜化，導(dǎo)致S-PANI與多硫化鋰的強而可逆的化學(xué)鍵合。除了三明治結(jié)構(gòu)效應(yīng)外，這種在S-PANI聚合物網(wǎng)絡(luò)中開發(fā)的高度可逆的化學(xué)鍵合硫策略還提供了高硫利用率和非常高的電子和Li⁺傳輸速率。因此，該策略可顯著抑制穿梭效應(yīng)并適應(yīng)高體積變化。

圖1. S-PANI@S@S-PANI-HNPs正極的合成與表征

電化學(xué)測試表明，S-PANI@S@S-PANI-HNPs正極在0.2 C下具有1142 mAh g^-1的高初始容量，在500次循環(huán)后仍保持886 mAh g^-1的出色穩(wěn)定容量。即使在1.0 C的高倍率下，電極也表現(xiàn)出每循環(huán)0.08%的低容量衰減。

此外，作者還在500次循環(huán)后觀察到前所未有的電極完整性，并且在200次循環(huán)后沒有體積變化。最重要的是，具有雙PANI層的S-PANI@S@S-PANI-HNPs正極能夠使用非常簡單且可持續(xù)的制備工藝大量生產(chǎn)。這些優(yōu)異的性能表明，S-PANI@S@S-PANI-HNPs復(fù)合材料是一種商業(yè)可行且易于升級的高性能鋰硫電池正極材料?？傊?，這項研究提出了一種商業(yè)可行的策略，并為抑制穿梭效應(yīng)和體積膨脹及提高電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)和穩(wěn)定性提供了重要的見解，從而促進了鋰硫電池的實際應(yīng)用。

圖2. S-PANI@S@S-PANI-HNPs正極的電化學(xué)性能

Unprecedented strong and reversible atomic orbital hybridization enables highly stable Li-S battery, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac078

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