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劉宜晉/李林森AEM：運行中水系鋅離子電池負(fù)極結(jié)構(gòu)、動力學(xué)和化學(xué)特征

水系鋅離子電池是一種很有前途的電化學(xué)儲能技術(shù)。然而，鋅枝晶的形成會危及電池循環(huán)壽命，從而阻礙該技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用。在工作條件下，對其結(jié)構(gòu)、動力學(xué)和化學(xué)特征進行全面研究對于改進鋅離子電池至關(guān)重要。

在此，美國SLAC國家加速器實驗室劉宜晉研究員、上海交通大學(xué)李林森副教授等人采用原位X射線斷層掃描和operando X射線成像技術(shù)研究了內(nèi)部開發(fā)的水系鋅離子電池中的Zn電鍍/剝離行為。具體而言，作者在三維多孔Cu泡沫上電化學(xué)電鍍Zn，并揭示電極配置和局部形態(tài)如何共同調(diào)節(jié)Zn電鍍行為。通過對斷層掃描成像數(shù)據(jù)的高級量化和分析，作者發(fā)現(xiàn)ZnSO₄電解液中的Zn沉積表現(xiàn)出基底-表面-曲率依賴性，Zn²⁺更易于在具有正局部曲率的凸面基底上成核。

此外，X射線成像結(jié)果顯示大電流密度會促進電鍍過程中枝晶的形成，并可能導(dǎo)致剝離過程中鋅的不完全溶解。在相同的電化學(xué)條件下，在重復(fù)的鋅電鍍剝離過程中鋅枝晶的形成和分布相對具有可重復(fù)性，而粒狀鋅的形成和分布則表現(xiàn)出更高程度的可變性。

圖1. 不同電流密度下重復(fù)電鍍/剝離期間電池的X射線成像

為了進一步闡明表面化學(xué)，作者基于軟X射線吸收光譜（sXAS）揭示不同電化學(xué)循環(huán)后負(fù)極表面的電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)價態(tài)。結(jié)果顯示，在暴露于ZnSO₄電解液時，Cu基底表面會自發(fā)還原，這嚴(yán)重影響了Zn沉積物的成核和生長行為。這項研究表明，為了開發(fā)無枝晶和高度可逆的水系鋅離子電池，形態(tài)-結(jié)構(gòu)-表面協(xié)同設(shè)計是必不可少的。

應(yīng)該注意的是，一些觀察到的有害影響在標(biāo)準(zhǔn)電池配置中可能不那么嚴(yán)重。然而，觀察到的現(xiàn)象具有根本意義，并且報道的規(guī)律對于設(shè)計下一代鋅電池很有價值。此外，在長時間的循環(huán)中，有害的副反應(yīng)如析氫和表面鈍化等將變得難以處理。總之，作者展示了一種研究金屬離子電化學(xué)沉積/溶解行為的先進方法，這對于其他可充電電池的改進也至關(guān)重要。

圖2. 重復(fù)電鍍-剝離過程中鋅層的斷層掃描和sXAS分析

Structural, Dynamic, and Chemical Complexities in Zinc Anode of an Operating Aqueous Zn-Ion Battery, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200255

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