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利用可再生能源將CO₂電化學(xué)還原為多碳（C₂₊）產(chǎn)物是實現(xiàn)可持續(xù)能源儲存和碳中和的重要途徑，但是在安培級電流密度下實現(xiàn)高C₂₊產(chǎn)物品法拉第效率（FE）還是一個挑戰(zhàn)?；诖?，中國科學(xué)院化學(xué)研究所張建玲研究員等人報道了一種堿性離子液體固定在銅上（Cu@AIL），以促進CO₂的深度還原。采用該策略，在電流密度為0.9 A·cm^-2時，C₂₊ FE為81.4%，在-0.76 V下，半電池能量轉(zhuǎn)換效率為47.4%。特別是當電流密度高達1.8 A·cm^-2時，在-1.31 V下，C₂₊ FE達到71.6%。

通過DFT計算，作者研究了CO₂RR在Cu@AIL上生成C₂₊產(chǎn)物的反應(yīng)機理。計算得出Cu@AIL和Cu上的CO₂吸附能分別為-1.09和-0.72 eV，表明Cu@AIL對CO₂的吸附能力大大提高。同時，作者計算了Cu@AIL上CO₂RR和純Cu生成C₂₊產(chǎn)物的吉布斯自由能（ΔG）。

首先，CO₂在Cu和Cu@AIL上的吸附ΔG值分別為-1.06 eV和-1.43 eV，說明Cu@AIL對CO₂的吸附強于Cu。對于Cu@AIL和Cu，*CO₂轉(zhuǎn)化為*COOH轉(zhuǎn)化的ΔG值分別為-0.20和0.15 eV，表明*CO₂在Cu@AIL表面更容易被激活。*CO二聚成*OCCO被認為是形成C₂₊產(chǎn)物的關(guān)鍵步驟。

對于Cu@AIL，*CO二聚成*OCCO的反應(yīng)勢壘為1.28 eV，低于Cu的1.80 eV，證實了AIL的存在有利于形成C₂₊產(chǎn)物的*CO二聚化過程。此外，作者還計算了CO₂在Cu和Cu@AIL上的擴散系數(shù)，其中Cu@AIL的CO₂擴散系數(shù)為4.38×10^-8 m²·s^-1，高于純Cu的1.26×10^-8 m²·s^-1，說明Cu表面AIL的存在可以加速CO₂的擴散，促進CO₂RR生成C₂₊產(chǎn)物。

Alkaline Ionic Liquid Microphase Promotes Deep Reduction of CO₂ on Copper. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c06860.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/14/60ebbb2792/

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?中科院化學(xué)所JACS：Cu@AIL助力CO2的深度還原

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