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分子的電子激發(fā)觸發(fā)了各種能量轉(zhuǎn)換現(xiàn)象，包括發(fā)光、光伏效應(yīng)和各種化學(xué)動力學(xué)。了解和控制激發(fā)態(tài)分子的動態(tài)過程對于使用有機材料創(chuàng)建新功能至關(guān)重要。光學(xué)光譜學(xué)已被廣泛用于研究此類電子激發(fā)態(tài)。然而，由于其空間分辨率有限，它無法提供直接信息，來說明分子軌道的局部空間分布。相反，原子分辨率顯微鏡技術(shù)，如電子顯微鏡和掃描探針顯微鏡，可以可視化局部結(jié)構(gòu)，但使用這些顯微鏡的光譜技術(shù)非常不發(fā)達。因此，在原子或分子層面，關(guān)于電子激發(fā)和后續(xù)過程的研究很少，關(guān)于相關(guān)的能量轉(zhuǎn)換，還有很多有待了解。

Science：光譜技術(shù)大突破，實現(xiàn)單個分子的監(jiān)測

涉及掃描隧道顯微鏡（STM）隧道電流誘導(dǎo)的電致發(fā)光（EL）的光譜測量方法（STM-EL，圖1A）近年來進展迅速。這些方法通過STM將形貌和電子表征與光子信號分析相結(jié)合，光子信號提供有關(guān)電荷和激發(fā)動力學(xué)的信息。雖然STM-EL是研究電子激發(fā)的獨特而強大的技術(shù)，但它在激發(fā)過程中狀態(tài)選擇性低。與光學(xué)光譜中使用的可調(diào)諧激光相反，隧道電子的能量定義不清或非單色，這使得使用STM隧道電流選擇性地激發(fā)單個量子態(tài)特別困難。這阻礙了對單個激發(fā)態(tài)（如能級和線寬）的內(nèi)在特征的闡明，以及對后續(xù)動態(tài)過程的精確狀態(tài)對狀態(tài)描述。

為了解決這個問題，日本理化研究所Yousoo Kim和Hiroshi Imada在Science發(fā)表成果，Single-molecule laser nanospectroscopy with micro–electron volt energy resolution。在這項工作中，作者將窄線可調(diào)諧激光器與STM相結(jié)合，以實現(xiàn)高度狀態(tài)選擇性納米級激發(fā)，從而能夠精確表征具有微eV能量分辨率的單分子的電子和振動狀態(tài)。如圖1B所示，STM尖端和金屬襯底之間形成的納米腔等離子體由外部激光場以明確定義的頻率驅(qū)動，該激光場激發(fā)分子誘導(dǎo)光致發(fā)光（PL）。為了證明STM-PL光譜學(xué)的準(zhǔn)確性，將普通發(fā)光分子游離堿酞菁（H₂Pc）及其氘化衍生物（D₂Pc）沉積在Ag（111）上生長的原子薄氯化鈉薄膜上（圖1C），超薄絕緣膜將分子與金屬襯底解耦，使單分子光學(xué)研究成為可能，光譜信號能夠?qū)⑺麄儏^(qū)分開來。

作者還發(fā)現(xiàn)了一種通過隧道連接處的線性Stark效應(yīng)和等離子體-激子耦合來調(diào)節(jié)能級的方法。該技術(shù)為有效利用電子激發(fā)態(tài)中的能量轉(zhuǎn)換動力學(xué)鋪平了道路。

圖文詳情

Science：光譜技術(shù)大突破，實現(xiàn)單個分子的監(jiān)測

圖1. STM-PL測量與STM-EL比較

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圖2. 利用PL激發(fā)譜對0-0躍遷的選擇性激發(fā)

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圖3. H₂Pc和D₂Pc的光譜鑒定

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圖4. 利用PLE研究靜電場效應(yīng)

鏈接

Single-molecule laser nanospectroscopy with micro?electron volt energy resolution. Science 373 (6550), 95-98.

https://science.sciencemag.org/content/373/6550/95/tab-pdf

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