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王開學/黃衛(wèi)/汪羽翎ACS Nano: 基于陽離子交換涂層實現(xiàn)高度可逆的鋅負極

可充電水系鋅離子電池（ZIBs）由于其低成本和高安全性而引起了廣泛的關注。然而，鋅金屬負極上枝晶生長和副反應的關鍵問題阻礙了ZIBs的商業(yè)化。

在此，上海交通大學王開學教授、黃衛(wèi)研究員及汪羽翎助理研究員等人證明了在微酸性電解液中，Zn₄SO₄(OH)₆·5H₂O副產(chǎn)物的形成與Zn電極和SO₄^2-/H₂O之間的直接接觸密切相關。

基于這一發(fā)現(xiàn)，作者設計了一種涂覆在鋅表面作為人工 SEI膜的全氟磺酸（PFSA）陽離子交換膜，以調節(jié)鋅的電鍍/剝離行為。研究表明，由于對SO₄^2-陰離子的靜電排斥，具有豐富選擇性Zn²⁺離子通道的PFSA層可以抑制Zn₄SO₄(OH)₆·5H₂O副產(chǎn)物的形成，從而減輕腐蝕并提高Zn負極的穩(wěn)定性。

同時，Zn²⁺與磺酸基的強相互作用促進了水合Zn²⁺的去溶劑化，從而加快了Zn²⁺的遷移速率。高Zn²⁺遷移數(shù)（0.84）和離子電導率（2.7×10-2 mS cm^-1）也有助于促進Zn²⁺的遷移動力學和分布的均勻化，從而抑制Zn枝晶生長。

圖1. 純Zn和Zn@PFSA負極上Zn鍍層的形態(tài)演變

因此，PFSA層在電解液中具有強大的機械強度和出色的穩(wěn)定性，還可以保證Zn負極長期的電鍍/剝離循環(huán)且具有無枝晶和無腐蝕行為。電化學測試表明，對稱Zn@PFSA電池在1.0 mA cm^-2、0.5 mAh cm^-2的條件下可穩(wěn)定循環(huán)超過1500小時且具有22 mV的超低電壓滯后。當面積容量增加到1.0 mAh cm^-2時，對稱Zn@PFSA電池仍可穩(wěn)定循環(huán)超過800小時，而純Zn負極僅在40小時后就出現(xiàn)不可逆極化。

此外，基于Zn@PFSA負極和MnO₂正極組裝的全電池在2 C下500次循環(huán)后仍保持211.3 mAh g^-1的高容量和99.8% 的高 CE。總之，這種用于生成具有陽離子交換膜的人工SEI薄膜的簡便且低成本策略在抑制ZIBs的副反應和枝晶生長方面具有巨大潛力。

圖2. PFSA薄膜作用的有限元模擬及全電池性能

Highly Reversible Zinc Anode Enabled by a Cation-Exchange Coating with Zn-Ion Selective Channels, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c02370

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