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由于尖晶石氧化物具有理想的催化活性和快速的動(dòng)力學(xué)，被認(rèn)為是用于析氧反應(yīng)(OER)的有前景的低成本非貴金屬電催化劑。

然而，由于尖晶石氧化物的結(jié)構(gòu)復(fù)雜，對(duì)提高尖晶石氧化物OER性能的深入研究仍然不足。尤其是關(guān)于大量空置八面體空隙的活性位點(diǎn)的構(gòu)建尚未被探索。

廣東工業(yè)大學(xué)黃少銘與香港科技大學(xué)邵敏華等人設(shè)計(jì)并制造了由類似結(jié)構(gòu)的 MoFe₂O₄(MFO)和CoFe₂O₄(CFO)納米片支撐在泡沫鐵(IF)上的固溶體(樣品表示為 MCFO NS/IF)。

尖晶石氧化物中Fe陽離子空位的形成可以通過氧化具有多種價(jià)態(tài)的陽離子(例如Mo和V)來實(shí)現(xiàn)。外來離子可以錨定在這些空位上，有助于晶格內(nèi)外來離子分布的不規(guī)則性。

由于空位的錨定效應(yīng)，會(huì)導(dǎo)致陽離子隨機(jī)填充到八面體空隙中。同時(shí)，由于尖晶石氧化物中的陽離子取代趨勢(shì)，能夠通過陽離子的重新分布產(chǎn)生固溶體。該過程伴隨著由陽離子重新填充八面體位點(diǎn)，以增加催化劑表面上作為活性位點(diǎn)的TM_oct的數(shù)量。

隨著活性位點(diǎn)的增加和電子結(jié)構(gòu)的改變，電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER催化活性，起始電位為1.41 V，在500 mA cm^-2的電流密度下過電位為 290 mV。此外，其能夠保持在250 mA cm^-2下1000 小時(shí)，具有38 mV dec^-1的Tafel斜率的快速動(dòng)力學(xué)和優(yōu)異的耐久性。

Constructing active sites from atomic-scale geometrical engineering in spinel oxide solid solutions for efficient and robust oxygen evolution reaction electrocatalysts. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202101653

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黃少銘/邵敏華Adv. Sci.: 在尖晶石氧化物固溶體中從原子尺度構(gòu)建活性位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)健電催化OER

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