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ACS Catal: 闡明單原子Pt/CeO2在CO氧化反應(yīng)中的中間反應(yīng)復(fù)合物和載體氧原子的關(guān)鍵角色

由于在消除汽車尾氣排放中的重要作用和有助于從根本上理解CeO₂基催化劑，CeO₂負載的Pt單原子催化劑受到了廣泛研究。雖然CeO₂負載的Pt納米粒子經(jīng)常表現(xiàn)出比Pt單原子更高的催化活性，但是前者在氧化性反應(yīng)環(huán)境下極易再分散形成Pt單原子。

因此，為了使每一個Pt原子的活性最大化，充分理解CeO₂負載的Pt單原子催化劑的反應(yīng)機理是十分有必要的。新墨西哥大學(xué)Guo Hua和弗吉尼亞理工大學(xué)Ayman M. Karim團隊研究了Pt-CeO₂單原子催化CO氧化反應(yīng)，描述了表面物種動力學(xué)和表面中間體作用，并解釋了所觀察到的反應(yīng)動力學(xué)結(jié)果。

Pt₁/CeO₂催化劑中存在平面正方形Pt(O)₄結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)上O₂和CO分子吸附能分別只有-24和-42 kJ mol^-1，說明O₂和CO分子吸附較弱。反應(yīng)條件下，原位紅外檢測到了強吸附CO物種，作者認為Pt(O)₄與CO分子反應(yīng)生成了穩(wěn)定的Pt(CO)(O)₃結(jié)構(gòu)，該復(fù)合物是CO氧化反應(yīng)中重要的中間體。

圖1. CO/O₂吸附和Pt₁/CeO₂催化劑的結(jié)構(gòu)

作者根據(jù)DFT計算結(jié)果提出了CO氧化反應(yīng)路徑，Pt₁/CeO₂催化劑上存在Pt(O)₄結(jié)構(gòu)，CO首先弱吸附在Pt(O)₄上形成Pt(O)₄(CO)，吸附的CO進而與晶格氧形成彎曲的CO₂中間體并進一步形成吸附態(tài)CO₂，CO₂脫附后留下了Pt(O)₃結(jié)構(gòu)。CO可以強吸附在Pt(O)₃結(jié)構(gòu)上，形成的Pt(CO)(O)₃復(fù)合物是關(guān)鍵的中間體。

如果不穩(wěn)定氧物種濃度較高，反應(yīng)將經(jīng)歷藍色的路線，Pt(O)₄是主要的Pt₁中間體復(fù)合物，反應(yīng)速率將受限于CO在Pt(O)₄上的吸附和反應(yīng)生成Pt(O)₃；如果不穩(wěn)定氧物種濃度較低，反應(yīng)將經(jīng)歷綠色的路線，Pt(CO)₃的氧化將是反應(yīng)的速控步，Pt(CO)(O)₃是主要的Pt₁中間體復(fù)合物。

圖2. DFT計算得到的Pt₁/CeO₂(111)邊緣位點CO氧化反應(yīng)路徑

圖3. Pt₁/CeO₂催化CO氧化的關(guān)鍵反應(yīng)步驟和中間體復(fù)合物

Unraveling the Intermediate Reaction Complexes and Critical Role of Support-Derived Oxygen Atoms in CO Oxidation on Single-Atom Pt/CeO₂. ACS Catal. 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01900.

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