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周豪慎/喬羽AM：通過(guò)構(gòu)建電極正面定制陽(yáng)離子的溶劑化鞘層

陽(yáng)離子（如Li⁺、Na⁺、Zn²⁺）溶劑化鞘層內(nèi)的溶劑分子很容易脫氫，尤其是與高壓正極結(jié)合時(shí)，這會(huì)導(dǎo)致有害的電解質(zhì)分解，最終加速可充電池的容量衰減。鹽和陽(yáng)離子之間經(jīng)常采用溶劑化策略來(lái)提高電解質(zhì)的穩(wěn)定性。然而，在制備高濃度電解液時(shí)添加額外劑量的昂貴鹽、添加劑/共溶劑所帶來(lái)的成本挑戰(zhàn)，在一定程度上阻礙了它們的進(jìn)一步利用。在電極表面引入基于多孔材料的電極正面，即使是在稀電解液中，也可以將高能態(tài)脫溶劑化溶劑從反應(yīng)性電極轉(zhuǎn)移到非導(dǎo)電多孔材料表面，從而消除脫溶劑化溶劑和電極材料之間的接觸機(jī)會(huì)，并大大減少與溶劑相關(guān)的分解問(wèn)題。

日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所周豪慎教授、喬羽博士等簡(jiǎn)要回顧了通過(guò)構(gòu)建可充電池的各種電極正面來(lái)定制陽(yáng)離子（溶劑化金屬離子：例如溶劑化Li⁺、Zn²⁺）的溶劑化鞘的研究進(jìn)展。首先，展示了關(guān)于引入電極正面的重要性以及如何使用電極正面促進(jìn)溶劑化陽(yáng)離子的脫溶劑化過(guò)程的機(jī)制。然后，仔細(xì)篩選和選擇幾種多孔材料和電解液，以實(shí)施脫溶劑化過(guò)程，并生產(chǎn)用于可充二次電池的脫溶劑化電解液（部分脫溶劑化和完全脫溶劑化電解液）。最后，詳細(xì)討論了通過(guò)構(gòu)建電極正面來(lái)定制陽(yáng)離子溶劑化鞘的的未來(lái)挑戰(zhàn)和機(jī)遇。

圖1. 通過(guò)構(gòu)建二次電池電極正面定制電解液溶劑化鞘層的意義

由于這是一個(gè)非常有趣但尚未完全開(kāi)發(fā)的研究領(lǐng)域，因此可以做出更多的研究努力。最后，根據(jù)過(guò)去在該領(lǐng)域的經(jīng)驗(yàn)，作者認(rèn)為需要加強(qiáng)以下幾個(gè)方面：

（1）承認(rèn)該領(lǐng)域已經(jīng)獲得了一定的進(jìn)展，但是，這種新報(bào)道策略的利用僅用于鋰金屬電池和鋅金屬電池。因此，其他電池系統(tǒng)包括鈉金屬電池/鈉離子電池、鋁金屬電池/鋁離子電池、鉀金屬電池/鉀離子電池、鎂金屬電池/鎂離子電池和鈣金屬電池/鈣離子電池同樣是使用電解液脫溶劑化策略有希望的候選者。

圖2. 使用電極正面促進(jìn)溶劑化陽(yáng)離子脫溶劑化過(guò)程的機(jī)制

（2）從方法學(xué)的角度來(lái)看，由于大多數(shù)報(bào)道的電極正面由多孔材料和聚合物粘結(jié)劑組成，多孔材料顆粒之間的間隙是不可避免的。這些差距可能會(huì)在一定程度上破壞脫溶劑化電解液引起的積極影響。因此，為充分利用脫溶劑化電解液，用于調(diào)節(jié)脫溶劑化電解液的電極正面應(yīng)具有良好的韌性和柔性，同時(shí)具有良好的抗裂性。用MOFs/COFs的前驅(qū)體均勻涂覆基材，并使用各種方法，如原位微波合成法、原位氣相合成法、光聚合、電聚合法有望制備具有優(yōu)異韌性和柔性的MOFs/COFs基電極正面。

圖3. 在有機(jī)碳酸酯電解液中使用3?分子篩基電極正面獲得部分脫溶劑化

（3）各種電極正面通道內(nèi)的脫溶劑化電解液的量對(duì)于構(gòu)建高能量密度電池很重要?？紤]到由電極正面通道內(nèi)獲得的聚集電解液配置引起的電化學(xué)性能增強(qiáng)，限制在通道內(nèi)的脫溶劑化電解液越少，相應(yīng)電池可以提供的能量密度越高。

（4）最后，不限于MOFs，其他多孔材料，如COFs、多孔聚合物、分子篩，甚至多孔液體，在促進(jìn)各種電池系統(tǒng)的脫溶劑化電解液方面也顯示出令人鼓舞的前景。此外，考慮到這些材料的復(fù)雜理化性質(zhì)，受限的脫溶劑化電解液與電極正面通道壁之間的相互作用，以及離子如何通過(guò)通道傳導(dǎo)需要進(jìn)一步研究。

圖4. 通過(guò)使用3?分子篩基電極正面實(shí)現(xiàn)的積極的效果

Tailoring the solvation sheath of cations by constructing electrode front-faces for rechargeable batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202201339

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