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?北化工馮俊婷Angew.: LDH上三反應(yīng)耦合，協(xié)同促進(jìn)碳負(fù)排放制氫過程

隨著全球?qū)Σ豢稍偕Y源的依賴和碳-自然經(jīng)濟(jì)轉(zhuǎn)型的迫切需要，氫作為一種新型高能量密度的理想燃料引起了人們的廣泛關(guān)注。到目前為止，水蒸汽重整仍然生產(chǎn)氫氣的主要手段。然而，該反應(yīng)會(huì)釋放大量的CO₂，對(duì)環(huán)境會(huì)造成嚴(yán)重危害。因此，迫切需要開發(fā)一種將產(chǎn)氫與CO₂捕獲和利用(CCU)相結(jié)合的新型碳負(fù)排放制氫路線，以在可持續(xù)發(fā)展的道路上取得雙贏的結(jié)果。

基于此，北京化工大學(xué)馮俊婷課題組提出了一種由光催化反應(yīng)驅(qū)動(dòng)的新型碳負(fù)排放制氫工藝。具體而言，研究人員制備了一系列Cu_xMg_yFe_z-LDHs催化劑；在這些材料中，具有光活性的二價(jià)Cu和三價(jià)Fe離子分別發(fā)揮了電子存儲(chǔ)/釋放的作用，而Mg離子作為基質(zhì)組分。同時(shí)，光催化反應(yīng)、層間碳酸鹽還原半反應(yīng)與熱力學(xué)上更有利的甘油氧化半反應(yīng)耦合，能夠提高整體轉(zhuǎn)化效率。

催化劑性能測(cè)試結(jié)果顯示，最優(yōu)的Cu_0.6Mg_1.4Fe₁的CO產(chǎn)率為1.63 mmol g^?1，二羥基丙酮產(chǎn)率為3.81 mmol g^?1。對(duì)于隨后的碳負(fù)排放H₂生產(chǎn)，在水溶中下進(jìn)行CO₂-CO₃^2?轉(zhuǎn)化，并在預(yù)存儲(chǔ)電子的幫助下進(jìn)行等效的H₂生產(chǎn)。在無光照射下，CO₂轉(zhuǎn)化率為1.61 mmol g^?1，H₂產(chǎn)率為1.44 mmol g^?1。

此外，因?yàn)長(zhǎng)DHs中間層對(duì)CO₂的化學(xué)親和力遠(yuǎn)遠(yuǎn)強(qiáng)于對(duì)NO_x或SO₂，該系統(tǒng)在模擬氣流條件(含水、SO₂和NO_x的CO₂氣體混合物)下表現(xiàn)出穩(wěn)定的運(yùn)行性能，性能損失僅<1%。

總之，這項(xiàng)工作的重點(diǎn)可以反映到三個(gè)方面：1.這項(xiàng)工作開發(fā)了一種新的碳負(fù)排放制氫策略。在水的存在下，在環(huán)境溫度和壓力下，它巧妙地實(shí)現(xiàn)了CO₂轉(zhuǎn)化利用和H₂生產(chǎn)的耦合；2.本文提出了一種以電荷儲(chǔ)存和釋放為本質(zhì)的反應(yīng)驅(qū)動(dòng)機(jī)制，它將為其他反應(yīng)耦合過程提供參考；3.該方法顯示了潛在的實(shí)際應(yīng)用前景，它將通過選擇性捕獲降低碳利用成本，將廢棄的水轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的氫氣，從而取得雙贏的結(jié)果。

A Carbon-Negative Hydrogen Production Strategy: CO₂Selective Capture with H₂ Production. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202216527

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/f62a8aa4d6/

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