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全球65%以上的能源都以廢熱的形式損耗掉了。熱電發(fā)電機(jī)是一種以半導(dǎo)體為基礎(chǔ)的電子設(shè)備，它可以通過塞貝克效應(yīng)將廢熱轉(zhuǎn)化為電能。這種轉(zhuǎn)換過程無需移動部件，因此可以回收和利用大量廢熱來發(fā)電，這是一種環(huán)保的解決方案。熱電轉(zhuǎn)換效率是衡量其熱電材料性能的重要參數(shù)，由無量綱的優(yōu)值（ZT值）決定，ZT = (S²σ/k_tot)T，其中S、σ、k_tot、T代表塞貝克系數(shù)、導(dǎo)電性、導(dǎo)熱性和溫度，T為絕對溫度，k_tot為電(k_ele)和晶格振動貢獻(xiàn)(k_lat)引起的總熱導(dǎo)率。

在過去的十年中，通過發(fā)展各種提高功率因子(S²σ)或抑制k_lat的策略，ZT值得到了顯著改善。然而，在最先進(jìn)的熱電系統(tǒng)中，最令人驚訝和最有前途的是硒化錫(SnSe)作為頂級熱電材料的發(fā)現(xiàn)。

據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)，SnSe至少已經(jīng)登上3篇Nature，4篇Science，子刊更是數(shù)不勝數(shù)。

登上3篇Nature，4篇Science的明星材料，向應(yīng)用進(jìn)發(fā)！

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為什么這種材料得到了這么大的關(guān)注呢？

這種材料結(jié)合了兩個非常理想的屬性:

（1）高效的固有超低熱導(dǎo)率；

（2）非常有利的電子能帶結(jié)構(gòu)。

多個能帶有助于電荷傳輸，從而有助于超高的功率因數(shù)。固有的強(qiáng)各向異性和非簡諧晶體化學(xué)導(dǎo)致本質(zhì)上的極低k_lat約為0.20 W m^-1 K^-1。結(jié)果表明，其p型原始晶體在913 K時(shí)沿b軸的ZT為2.6，而摻Br的n型晶體在773 K時(shí)沿a軸的ZT為2.8。

然而，這些異常高的熱電性能僅在單晶SnSe樣品中可以觀察到，而多晶的熱電性能要差得多。事實(shí)上，許多研究小組已經(jīng)在多晶SnSe樣品中觀察到比單晶樣品高得多的熱導(dǎo)k_lat值，預(yù)期存在額外的來自晶界(GBs)的聲子散射機(jī)制。因此，多晶SnSe材料的ZT值大大低于單晶材料。這導(dǎo)致了關(guān)于SnSe的超低k_lat作為一種固有特性以及單晶SnSe的特殊ZT值能否在多晶SnSe樣品中獲得的爭論。

事實(shí)上，考慮到單晶SnSe樣品的高成本、較差的機(jī)械脆性和高劈裂性，多晶樣品才具有實(shí)現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)和商業(yè)應(yīng)用的機(jī)會。但是，在多晶SnSe樣品中實(shí)現(xiàn)可比甚至更高的熱電性能是一個巨大的挑戰(zhàn)。

首爾國立大學(xué)In Chung和美國西北大學(xué)Mercouri G. Kanatzidis研究小組之前發(fā)現(xiàn)多晶SnSe樣品中這種明顯較高的k_lat歸因于SnSe粉末表面錫氧化物(SnO_x)的存在（Joule，上圖）。SnO₂的k_lat大約是SnSe的140倍。

當(dāng)覆蓋SnO_x薄膜的SnSe粉體被壓實(shí)成致密球團(tuán)時(shí)，晶界存在的高導(dǎo)熱SnO_x為熱傳輸提供了自然的滲流途徑。在這種情況下，熱導(dǎo)率大大提高，這與普遍預(yù)期的多晶樣品由于廣泛的GB聲子散射而比單晶樣品的熱導(dǎo)率要低的看法相反。多晶性能差的原因是SnSe粉末表面覆蓋的SnO_x增加了熱導(dǎo)率，降低了電導(dǎo)率，從而降低了ZT。

為了解決多晶SnSe的電導(dǎo)率的問題，他們課題組繼續(xù)發(fā)力（Nature Materials，上圖），報(bào)道了一種球磨結(jié)合化學(xué)還原的多晶SnSe基材料后處理方法，這種方法有效地從表面和隨后的界面上去除SnO_x相，獲得了仔細(xì)提純的試劑和去除SnO_x的空穴摻雜SnSe多晶樣品，

在783 K時(shí)顯示出約3.1的ZT。其晶格熱導(dǎo)率在783 K時(shí)約為0.07 W m^-1 K^-1，低于單晶。

然而，在300 ~ 673 K的幾乎整個溫度范圍內(nèi)，這些樣品的k_lat約為0.84 ~ 0.32 W m^-1K^-1，而SnSe單晶的k_lat約為0.47 ~ 0.24 W m^-1 K^-1。

多晶樣品獲得超高熱電性能的途徑是適當(dāng)去除SnSe晶粒表面的有害導(dǎo)熱氧化物。這些結(jié)果可能開啟高性能材料的實(shí)用熱電時(shí)代。這一發(fā)現(xiàn)對未來需要如何處理其他系統(tǒng)有更廣泛的影響，特別是那些含錫的熱電系統(tǒng)的合成和樣品制備過程需要進(jìn)行重新檢查。

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